多原子分子の内殻励起状態における核の運動と解離ダイナミクス

多原子分子内激发态的核运动和解离动力学

• 批准号: 01J08096
• 负责人: 村松 陽子
• 金额: $ 1.28万
• 依托单位: Tohoku University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for JSPS Fellows
• 财政年份: 2001
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2001 至 2002
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-01J08096/
• 关键词: 内殻励起; イオン性解離; 二酸化炭素分子; 二段階解離; 分子内組換え反応

放射光施設SPring-8のBL27SUにおいて、2次元多チャンネル検出器付き飛行時間型質量分析計を用い、二酸化炭素(CO_2)分子のC, O 1s→σ^*,2π_u内殻励起に伴って同時生成する各フラグメントイオンの運動量を直接計測し、内殻励起分子の複雑な解離ダイナミクスを解明する事を試みた。1.CO_2分子のC, O 1s励起後の三体解離チャンネルCO^<3+>_2→C^++O^++O^+に注目すると、同時に2つのC-O結合が切れる解離チャンネルが支配的であり、内殻励起状態での分子変形を直接反映した解離が観測される(平成13年度実績報告書)。一方、各フラグメントイオンの運動量分布をNewton Diagram表記すると、C^+イオンとO^+イオンの運動量相関がリング状に現れる。このリングを形成する解離に着目すると、オージェ終状態で準安定状態を経由して二段階的にイオン性解離が起こる現象(CO_2^<3+>→O^++CO^<2+>→C^++O^++O^+)が観測されている事が分かった。2.CO_2分子のC, O 1s励起後のニュートラル原子を含む三体解離チャンネル(CO_2^<4+>→C^<2+>+O^++O等)の解析を行った。各解離チャンネルで、二段階的なイオン性解離が起きている場合はKineteic Energy Release(KER)を求め、既に公表されている実験結果との比較を行った。3.CO_2分子のC, O 1s励起後の様々な二体解離チャンネルの解析を行った。その中で、分子内組換え反応を伴う特異的な解離チャンネルCO_2^<2+>→C^++O^+_2に着目し、より一般的な解離チャンネルCO_2^<2+>→O^++CO^+に対する分岐比を求めた結果、内殻励起状態での屈曲構造が電子緩和後の分子内反応を伴う解離を引き起こしている事を見出した。

Radiating light setting SPring-8 BL27SUにお にお て て, two-dimensional multi-unit チャ <s:1> ネ 検 検 検 output pair <s:1> time-of-flight mass analyzer を にお, carbon dioxide (co ₂) molecule <s:1> C O 1 s, sigma ^ *, 2 PI _u inner excitation に with っ て at the same time generate す る each フ ラ グ メ ン ト イ オ ン の exercise を directly measuring し, inner excitation molecular の complex 雑 な dissociation ダ イ ナ ミ ク ス を interpret す る matter を try み た. 1. Co ₂ molecule <s:1> C O 1 s wound up の after three body dissociation チ ャ ン ネ ル CO ^ > < 3 + _2 - > C + + + + O ^ ^ O ^ + に attention す る と, at the same time に 2 つ の C - O combination が cut れ る dissociation チ ャ ン ネ ル が で dominated あ り, inner excitation state で の molecules - shaped を directly reflect し た dissociation が 観 measuring さ れ る) (pp.47-53 13 year be performance report. Side, each フ ラ グ メ ン ト イ オ ン の exercise distribution を Newton Diagram mark whatever す る と, C ^ + イ オ ン と O ^ + イ オ ン の exercise phase masato が リ ン グ shape に now れ る. こ の リ ン グ を form す に る dissociation with mesh す る と, オ ー ジ ェ eventually で quasi stable state を 経 by し て two Duan Jie に イ オ ン sexual solution from が こ る phenomenon (CO_2 ^ > < 3 + to + + CO ^ O ^ 2 + > < - > C + + + + O ^ ^ O ^ +) が 観 measuring さ れ て い る matter が points か っ た. 2. CO_2 molecular の C, O 1 s after wound up の ニ ュ ー ト ラ を ル atoms contain む three body dissociation チ ャ ン ネ ル (CO_2 ^ ^ 4 + > < - > C > < 2 + + O ^ + + O, etc.) line analytical を の っ た. The dissociation チ ャ ン ネ ル で, two Duan Jie な イ オ ン sexual solution from が き て い る occasions は Kineteic Energy Release (KER) を め, both に male table さ れ て い る be 験 results と の is line を っ た. 3. After the CO ₂ molecule is excited by <s:1> C, O 1s, the hole-like 々な diomeric dissociates チャ ネ ネ を 々な analysis を line った. そ の で, intramolecular group in え anti 応 を with う specific な dissociation チ ャ ン ネ ル CO_2 ^ 2 + > < - > C + + ^ O ^ + _2 に mesh し, よ り general な dissociation チ ャ ン ネ ル CO_2 ^ 2 + > < - > CO ^ O ^ + + + に す seaborne る gaps than を O め た results, inner excitation state で の buckling structure after が electronic ease の intramolecular 応 Youdaoplaceholder0 accompanied by う dissociation を leads to を the を て る る る event を is seen in を た.

项目成果

Y.Muramatsu: "Direct probe of the bent and linear geometries of the core-excited Renner-Teller pair states by means of the triple-ion-coincidence momentum imaging"Physical Review Letters. 88. 133002 (2002)

Y.Muramatsu：“通过三离子重合动量成像直接探测核心激发的 Renner-Teller 对态的弯曲和线性几何形状”物理评论快报。