超高速時間分解分光による分子内電子移動系の環境依存発光特性の研究:蛍光分子プローブの開発に向けて

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3種のドナー・アクセプター分子(7-ニトロベンゾキサジアゾール 4-アミノ置換体、1,8-ナフタルイミド、フタルイミド誘導体)に対しフェムト秒、ナノ秒レーザーを用いた超高速分光を行った。極性、性質の異なる溶媒を用い、色素分子の光物理的性質を決めている単寿命状態、および溶媒と色素分子の水素結合相互作用について研究した。本研究により多用途に利用可能な蛍光試薬をデザインする上で必要となる有用な構造化学的知見を得た。様々な極性溶媒中のドナー・アクセプター系について励起状態の超高速ダイナミクスを理解するためには、溶媒中における基底状態のプローブ分子の構造とプローブ分子とその近傍の極性または無極性溶媒分子との相互作用についての知見が重要である。そこで、ラマン分光とDFT計算を用いて、まず、新規で有望な溶媒であるイオン液体の研究を行い、その構造に関するいくつかの興味ある知見を得た。1)塩化1-ブチル-3-メチル-イミダゾリウムが結晶多形を示すこと発見し、2種の多形の結晶構造をX線構造解析により決定した。その結果、結晶多形がブチル基の内回転異性によるものであることがわかった。2)ラマンスペクトルとDFT計算から、液体状態では2種の内部回転異性体が共存することが明らかとなった。これらの結果をオーストラリアで開催された国際会議XIXth International Conference on Raman Spectroscopy ICORS 2004(Australia)などで発表した。