クラスター流体雰囲気におけるナノプラズマの発生とそのメカニズム解明

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二酸化炭素クラスター流体雰囲気(超臨界二酸化炭素雰囲気)において1μmギャップのタングステンマイクロ電極を用いた放電を行い、その放電開始電圧の温度、圧力依存性を測定した。結果として得られた32.5℃、35℃、40℃における放電開始電圧曲線から、臨界点付近において確認されていた放電開始電圧の谷が、温度依存性を持ち、温度の上昇とともに、谷の大きさが減少、位置が高圧力側にシフトする現象が確認された。同時に、3MPa付近における放電開始電圧曲線の変化(折れ)も確認された。放電開始電圧の谷は、気体雰囲気における一般的な放電理論である、「気体の放電理論」と、クラスタリングといった現象を顕著に表す「密度揺らぎ」を用いて解析を行い、放電開始電圧の谷と、クラスタリングとの相関性を示唆してきた。更に、3MPa付近における「折れ」と、臨界点付近の谷は、マクロな電極(5μm,10μmギャップ電極)における測定では確認されなかったことから、電極表面の影響が大きくなるマイクロギャップ(大きな表面/バルク比)特有の現象であり、その原因として、電極表面(エッジ)からの電子放出に起因した、雰囲気における電子吸着を示唆した。この、新たな雰囲気であるクラスター流体プラズマを用いた応用研究の第一歩として、超臨界二酸化炭素を反応雰囲気とした、さらには唯一の炭素原料としたカーボンナノチューブや、カーボンナノポリヘドロンなどの、カーボンナノ構造物質の作製を行った。さらに、銅の有機金属(copperbis(diisobutyrylmethanate))を溶融し、還元剤としての水素を含む超臨界二酸化炭素雰囲気においてプラズマの発生を行うことで、ガス雰囲気ではその作製が確認できなかった、銅ナノ構造物質の作製を確認した。この違いは、超臨界流体雰囲気の高溶解性といった利点を反映した結果と考えられる。従来の熱による反応促進とは異なり、放電による本反応促進機構は、雰囲気の温度上昇を必要とせず、超臨界流体のもつ高密度性などの利点との融合が図りやすいといった利点を持つと期待される。