高分子鎖を拘束した界面活性剤膜のスローダイナミクス

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[目的]本申請研究ではマイクロエマルションと呼ばれる数十〜数百Åの球状の膜(droplet)の中に、高分子鎖を閉じ込めた時の膜のダイナミクスの変化を明らかにすることを最終目的とした。具体的には、まずdropletとほぼ同サイズの慣性半径を有する高分子鎖を膜内に約1本ずつ閉じ込めることが誘起する膜の静的構造変化を明らかにし、次にそのダイナミクスを膜の緩和時間の変化として追跡した。[実験]用いたマイクロエマルションの組成は、Aerosol-OT(イオン性界面活性剤)・水・イソオクタン(油)・ゼラチン(高分子)である。様々なサイズのdropletを用意することで、高分子鎖を閉じ込める強さを変えた試料を準備した。膜の静的構造は中性子小角散乱(東大物性研SANS-U)、ダイナミクスは動的光散乱とNeutron Spin Echo(東大物性研JAERI-NSE)により追跡した。[結果]膜の静的構造は、高分子鎖の閉じ込めが弱い場合球状を保つが、強く閉じ込めると球状から棒状に転移することが明らかとなった。次に、膜構造が球状を保持した領域での膜の緩和時間は、高分子内包の有無に関わらずほとんど変化しないことがわかった。膜を挟んだ内相・外相の粘度比;Eが膜の緩和時間を決めるパラメータとなる理論的予測がなされている。今回の実験ではバルクでの粘度比が大きいもので3桁程度のものもあったが、捉えられた緩和時間はほとんど変わらなかった。このため高分子ではなく、低分子物質(グリセリン)をdropletに内包させることでEを制御した実験を行ったが、Eに比例するような緩和時間の変化は見られなかった。この理由として、膜組成物質の界面活性剤がイオン性であるため静電反発により膜が元々硬い可能性が考えられる。また前述のように膜のダイナミクスのモデルに粘度比を採用しているが、dropletサイズは数十Åであり、メゾスケールにおける粘度の取扱いについて検討が必要である。