成層圏エアロゾル表面での不均質大気化学の理論的研究

平流层气溶胶表面非均质大气化学理论研究

基本信息

批准号：
13740329
负责人：
森田明弘
金额：
$ 1.09万
依托单位：
Kyoto University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Young Scientists (B)
财政年份：
2001
资助国家：
日本
起止时间：
2001 至 2002
项目状态：
已结题

项目摘要

気液界面での適応係数(mass accommodation coefficient,α)は、気相分子が界面に衝突したときにバルク中に取り込まれる確率を表し、エアロゾルの核成長や不均質大気化学反応などの速度を決める重要なパラメーターである。しかし大気圧下での実験的な直接測定は困難で、一般に現象論的な気相分子の取り込み速度から推定されている。しかしながら従来実験によって報告されている値自体の不一致は甚だしく、大気モデルにおいて信頼できる値が求められている。そこで本研究では、最も代表的な実験手段である連続液滴(droplet train)法に注目し、その実験値の信頼性を理論的に検討した。連続液滴法はミリ秒オーダーで気液相互作用時間と表面積を制御できるため、比較的速い物質移動を測定できる反面、気相拡散の見積もりに不確定性が大きいことが知られている。そこで、本研究ではその物質輸送の各要素ステップ、とりわけフローチューブ内での気体の流体拡散方程式を数値的に解いて、気相の拡散抵抗を定量的に解析した。その結果、ある種の条件下で実験値に系統的な誤差が生じることを明らかにし、それを正しく補正する解析を提出した。それを水の水への適応係数に用いることで、表面不純物や潜熱発生のない条件下では、実験的にαは従来考えられていたよりも大きく、ほぼ1となることを示した。さらに、分子動力学シミュレーションによって界面での衝突過程を分子レベルで検討し、正しく求められた実験値と計算された値が確かにconsistentになることを実証した。

气体液体界面处的质量容量系数（α）表示，当气相分子与界面碰撞时，气相分子将被散布到大块中，并且是确定气溶胶核生长和异质性大气化学化学反应速率的重要参数。但是，在大气压下的直接实验测量很困难，通常是根据气相分子的现象学吸收速率估算的。但是，在常规实验中报告的值的不一致是显着的，并且在大气模型中需要可靠的值。因此，在这项研究中，我们专注于最具代表性的实验方法，液滴序列方法，并理论上检查了实验值的可靠性。连续的液滴方法允许在毫秒级的顺序控制气体液体相互作用时间和表面积，从而可以相对快速的传质，但是众所周知，蒸气相扩散的估计值存在很大的不确定性。因此，在这项研究中，我们通过数值求解了材料传输的各个元素步骤，尤其是流动管内气体的流体扩散方程，并定量分析了气相的扩散性。结果，我们揭示了在某些条件下实验值发生的系统错误，并提交了纠正纠正的分析。通过将其用作水对水的适应系数，我们表明，在没有表面杂质或潜热产生的条件下，α在实验上比以前想象的要大，并且几乎是1。