共鳴X線散乱によるf電子系CeB6の反強四極子秩序状態の定量的解明

X射线共振散射定量阐明f电子系CeB6的反强四极有序态

• 批准号: 14740217
• 负责人: 中尾 裕則
• 金额: $ 2.11万
• 依托单位: Tohoku University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Young Scientists (B)
• 财政年份: 2002
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2002 至 2003
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-14740217/
• 关键词: 共鳴X線散乱; 軌道秩序; 反強四極子秩序; f電子; 波動関数; CeB_6; 磁場下実験; 放射光; 四極子秩序; 希工類化合物; 極低温実験; 磁場中実験

本研究では、格子歪みを伴わない反強四極子(AFQ)秩序を示す典型的な物質であるCeB_6に、共鳴X線散乱(RXS)手法を適用することにより、秩序した4f電子軌道の波動関数の対称性を定量的に決定することを目的としている。このような波動関数の決定は、最外殻電子のみの効果であるため実験的に決定することは難しくこれまで取り扱われてはこなかった。一方で、この最外殻電子の波動関数の対称性が物性に対し重要な役割を担っていることが、理論的に研究されてきた。特に本研究対象であるCeB_6では、四極子秩序状態が印加する磁場の方向により基底状態が多様に変化することが理論的に指摘されているが実験的な証拠はこれまでない。そこで、理論上の議論に留まってきた4f電子の波動関数を、RXSにより定量的に決定するため以下に示す手法を提案した。これまでの原子散乱因子テンソルの定量化手法では、軌道秩序のもつ超格子反射強度のアジマス角(散乱ベクトル周りの回転の自由度)依存性の測定により、各サイトの原子散乱テンソルを推察していた。例えば、単位胞内に2サイトあるCeB_6では、超格子散乱の構造因子が、原子散乱テンソルの2サイト間の差分(f_1-f_2)の形を取る。したがって、テンソルの差分が実験と合うようにモデル計算との比較から各サイトの原子散乱テンソルを類推していたにすぎない。そこで今回、超格子反射,蛍光X線散乱・基本反射強度のアジマス角依存性を用いた原子散乱因子テンソルの定量化手法を提案した。ここで、単結晶による蛍光X線散乱強度の偏光依存性は、2サイトあるCeイオンの原子散乱因子の平均であり、基本反射強度は、2サイトあるCeイオンの原子散乱因子テンソルの和(f_1+f_2)とテンソルになっていない通常の構造因子(f_0)の和の2乗(|f_1+f_2|^2)であり、共にf_1+f_2の情報を持っている。したがって、超格子反射・蛍光X線散乱・基本反射強度を相補的に用いることにより、原子散乱因子テンソルf_1,f_2を厳密に決牢することが可能となる。昨年度すでに、テンソルの定量化に必須であるアジマス角依存性の測定が可能でかつ、CeB_6のAFQ秩序転移温度(3.2K)以下の温度に到達可能であるクライオスタットを設計した。さらに同クライオスタット内で試料に磁場を印加するため、強力な永久磁石であるネオマックスを利用した磁場印加手法を開発した。本年度は、最近SPring-8において立ち上げられたCeのL吸収端のような低エネルギーの強力なX線が使用可能であるBL22XUにおいて、これらの装置を利用した実験を目指した。しかしながらビームライン、回折計の立ち上げが遅れたために十分な実験時間が割り当ててもらえなかった。そのため、本年度は冷凍機と永久磁石による磁場印加システムの動作確認を行うとともに、CeB_6の予備実験を行った。その結果、テンソルの定量的な決定が可能であることがわかり、来年度再度実験を行う予定になっている。

这项研究的目的是通过将谐振X射线散射（RXS）技术应用于CEB_6（一种典型的材料），该技术旨在定量确定有序4F电子轨道的波函数的对称性，这是一种典型的材料，该典型材料表现出抗巨型四倍体（AFQ），而无需静态变形。这样的波函数确定很难通过实验确定，因为它只是最外面的电子，并且直到现在才被处理。另一方面，从理论上研究了最外面电子的波函数的对称性在物理特性中起重要作用。特别是，在这是这项研究的主题的CEB_6中，从理论上指出，基态根据应用于四极有序状态的磁场的方向而以多种方式变化，但迄今为止尚无实验证据。因此，我们提出了以下方法，以定量确定4F电子的波函数，该方法使用RXS保留在理论讨论中。通过测量轨道顺序对方位角（散射载体旋转自由度）的依赖性来推断每个位点的原子散射张量来推断，已经通过测量轨道顺序对方位角（旋转自由度）的超晶格反射强度的依赖性来推断了量化原子散射因子张量的先前方法。例如，在一个单位单元格中有两个位点的CEB_6中，超晶格散射的结构因子以差异的形式（F_1-F_2）形式（F_1-F_2）之间的两个位点之间的差异（F_1-F_2）。因此，我们仅通过比较模型计算来推断每个位点的原子散射张量，以使张量的差异与实验相匹配。因此，我们提出了一种使用超晶格反射，X射线荧光散射和基本反射强度的方位角依赖性来量化原子散射因子张量的方法。在这里，单个晶体通过荧光X射线散射的强度的极化依赖性是两个位点CE离子的原子散射因子的平均值，以及基本的反射强度是原子散射因子张量（F_1+F_2）的平方，该原子散射因子和正常的sums sums sum and sumpor and squers and nsuctor tem and nsuctor and squers tem an两者都有信息f_1+f_2。因此，通过使用超晶格反射，X射线荧光散射和基本反射强度互补，可以严格确定原子散射因子张量F_1，F_2。去年，我们已经设计了一个低温恒温器，可以测量方位角依赖性，这对于量化张量至关重要，并且可以达到低于CEB_6（3.2K）的AFQ顺序过渡温度以下的温度。此外，为了将磁场应用于低温恒温器中的样品，我们开发了一种利用Neomax（强大的永久磁铁）的磁场应用方法。今年，我们的目标是使用这些设备在BL22XU上进行实验，该设备可以使用低能，功能强大的X射线，例如CE的L-Absorbing Edge，最近在Spring-8上推出。但是，由于梁线和衍射仪的延迟，未分配足够的实验时间。因此，今年我们使用冰箱和永久磁铁确认了磁场应用系统的操作，并在CEB_6上进行了初步实验。结果，很明显，可以对张量进行定量确定，并且计划于明年再次进行实验。

项目成果

松村武: "隠された秩序を探る -f電子系における反強四極子秩序"固体物理. 37・9. (2002)

松村武：“探索 f 电子系统中的隐藏秩序 - 反强四极秩序”37・9。

Hiroyuki Ohsumi et al.: "Experimental Elucidation: Microscopic Mechanism of Resonant X-ray Scattering in Manganite Films"Journal of the Physical Society of Japan. 72. 1006-1009 (2003)

Hiroyuki Ohsumi等人：“实验阐明：锰酸盐薄膜中共振X射线散射的微观机制”日本物理学会杂志。

H.Nakao: "Quantitative Determination of the Atomic Scattering Tensor in Orbitally Ordered YTiO_3 by using a Resonant X-ray Scattering Technique"Phys. Rev. B. 66. 184419 (2002)

H.Nakao：“使用共振 X 射线散射技术定量测定轨道有序 YTiO_3 中的原子散射张量”Phys。

Hironori Nakao et al.: "Charge and orbital ordered state in Nd_<1-x>Sr_<1+x>MnO_4 (x=0.67,0.75)"Physica B. 329-333. 809-810 (2003)

Hironori Nakao 等人：“Nd_<1-x>Sr_<1x>MnO_4 (x=0.67,0.75) 中的电荷和轨道有序态”Physica B. 329-333。

T.Masuda et al.: "Appearance of the spin-Peierls phase under pressure in Cul-xMgxGeO3"Physical Review B. 67. 024423:1-024423:6 (2003)

T.Masuda 等人：“Cul-xMgxGeO3 中压力下自旋 Peierls 相的外观”Physical Review B. 67. 024423:1-024423:6 (2003)