大気圧プラズマリアクターによる次世代 非触媒型コンパクトリフォーマーの開発

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誘電体バリア放電とリフォーミング触媒を組合わせたハイブリッドシステムを開発し,反応選択性やエネルギー効率向上を目指したプロセスを開発した。まず,大気圧非平衡プラズマだけを用いてメタン改質反応の基礎特性を明らかにした後,スチームリフォーミングで代表的なNi触媒を組み込んだペレット充填型反応器を適用し,メタン転換率と水素の選択性を格段に向上できることを明示した上で,低エネルギー電子により生成された振動励起メタンと触媒との相互作用がプロセスの改善に不可欠であることを指摘する。そして,メタンの水蒸気改質における非平衡プラズマ反応と触媒反応の明確な差別化をはかり,平衡論的な観点からプラズマ・触媒ハイブリッドリアクタの優位性を明らかにした。メタン転換率は比投入エネルギーと共に増加していくが,生成物の選択性は10eV/molecule(【approximately equal】CH_4の低位発熱量)で一定になる。誘電体バリア放電だけの場合,C_2,C_3系重合物の選択率が50%を超えるため(炭素ベース),水素の選択率は量論ベースで65%までしか到達しない。Ni触媒が活性を示さない400℃でも,プラズマが共存することでメタン転換率は50%に達した。プラズマのみの場合,CH_4転換率は18%であるから,メタン転換効率が2.8倍増強された。また,C_2,C_3系重合物はほとんど生成されず,替わってCO_2が生成される。これに伴い,水素の選択性は80%を超える(量論ベース)。触媒だけでは平衡転換率に達しない反応温度(〜600℃)でも,プラズマが共存すれば平衡転換率を超えるメタンが反応する。この時の生成物濃度は,平衡組成になっている。