天然ガスを原料とする環境に優しい高選択的酸化反応系の開発

以天然气为原料开发环保高选择性氧化反应系统

基本信息

  • 批准号:
    09247207
  • 负责人:
  • 金额:
    $ 1.34万
  • 依托单位:
  • 依托单位国家:
    日本
  • 项目类别:
    Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
  • 财政年份:
    1997
  • 资助国家:
    日本
  • 起止时间:
    1997 至 无数据
  • 项目状态:
    已结题

项目摘要

1.Pd_<0.08>Cs_<2.5>H_<1.34-x>PVMo_<11>O_<40>触媒による水素共存下のメタン酸化反応酸素のみで反応を行うと、完全酸化反応しか進行しなかった。この系にさらに水素を添加すると、ギ酸・メタノール及びCOxが生成した。主生成物はギ酸であった。メタン転化率、ギ酸選択率共に反応後約2時間後に一定となった。反応は120℃から進行した。反応温度と共に転化率は上昇し、300℃で最も高くなった。一方、主生成物であるギ酸の選択率は単調に低下した。この結果、ギ酸収率は300℃付近で最大となった。Cs_<2.5>H_<0.5>PMo_<12>O_<40>では完全酸化反応のみが進行した。一方、これにPdを添加するとギ酸が生成した。従って、ギ酸生成にPDは必須である。Pdが酸性条件下H_2とO_2から過酸化水素を生成すること、ヘテロポリ酸セシウム酸性塩は強酸性を有することを考慮すると、本反応系ではPd上でH_2とO_2から過酸化水素が生成し、それ自身あるいはそれから生成した活性酸素種により反応が進行していると考えられる。実際、H_2とO_2の代わりに過酸化水素を用いて反応を行うとギ酸が生成すること、Pd同様H_2とO_2から過酸化水素を生成するPtでも本反応に活性を示したことは、この考えを支持している。2.過酸化水素を酸化剤とするメタンの液相酸化過酸化水素を用いるとメタンの選択酸化は(CF_3CO)_2Oの溶媒中、80℃で進行した。中でもH_4PVMo_<11>O_<40>の活性が最も高かった。ギ酸やギ酸メチルなどの部分酸化物への転化率は33%に達成した。使用した溶媒の中で(CF_3CO)_2Oが最も高いメタン転化率(33%、ターンオーバー数(TON)=260、過酸化水素有効利用率約90%)を示した。今まで報告された転化率及びTONはそれぞれ0.03^〜8%および5^〜513である。我々の値はこれらの値と比較して高い方に属する。(CF_3CO)_2Oを溶媒として用いるとギ酸メチル、ギ酸、トリフルオロ酢酸メチル、メタノール、エタンおよび二酸化炭素が生成し、ギ酸メチルが主生成分であった。(CF_3CO)_2OはCH_3OHやH_2O_2と反応し、それぞれ酸メチル、トリフルオロ酸酢酸の安定なエステルを生成することが報告されている。さらに使用した溶媒中では、(CF_3CO)_2Oのメタン溶解度が最高であった。これらのことが、(CF_3CO)_2Oが最高のメタン転化率を与える理由と考えられる。
1. Pd_<0.08>Cs_<2.5>H_<1.34-x>PVMo_<11>O_<40>catalyst can be used for the reaction of acidified anti-acid under the condition of water element blue shift. This is the first time that water has been added, acid has been added, and COx has been produced. The main product is acid. After about 2 hours of reaction, the reaction rate and the reaction rate were determined. 120 ° C to 120 ° C. The temperature of the reaction increases to 300 ℃, and the temperature of the reaction increases to 300℃. The selection rate of acid from one main product is lower than that of the other. The maximum temperature of the solution is 300℃. Cs_<2.5>H_<0.5>PMo_<12>O_<40>is not completely acidified. One side, two side, two For example, if you want to make a purchase, you have to make a purchase. Under Pd acidic conditions, H_2 and O_2 can produce peracidified water, and the acid species can be strongly acidic. This reaction system is not suitable for Pd. In fact, H_2 and O_2 are the same as H_2 and O_2, and the reaction between H_2 and O_2 is the same as that between H_2 and O_2. 2. The solution of peracidified water is acidified at 80℃ in the solvent of (CF_3CO)_2O The activity of H_4PVMo_<11>O_<40>is the highest in the medium. The conversion rate of some acidified substances in the acid mixture was 33%. The highest conversion rate (33%, TON =260, utilization rate of peracidified water element about 90%) was obtained by using (CF_3CO)_2O as solvent. The rate of change and TON reported today are 0.03 to 8% and 5 to 513%. I'm not sure if I'm going to be able to do that. (CF 3CO) 2O is the solvent for the production of carbon dioxide, which is the main component of carbon dioxide. (CF CH_3CO)_2O and H_2O_2 were added to the reaction mixture. (CF_3CO)_2O has the highest solubility among the solvents used. (CF_3CO)_2O is the highest conversion rate and the reason for it.

项目成果

期刊论文数量(6)
专著数量(0)
科研奖励数量(0)
会议论文数量(0)
专利数量(0)
K.Nomiya: "Polyoxoanion-supported Atomically Dispersed Iridium(I)and Rhodium(I)" Inorganic Syntheses. 31. 186-201 (1997)
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  • DOI:
  • 发表时间:
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    0
  • 作者:
  • 通讯作者:
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  • DOI:
  • 发表时间:
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    0
  • 作者:
  • 通讯作者:
N.Mizuno: "Oxidation of Isobutane Catalyzed by Partially Salified Cesium Molybdovanadophosphoric Acids" Journal of Physical Chemistry. 102. 437-443 (1998)
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  • DOI:
  • 发表时间:
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  • 影响因子:
    0
  • 作者:
  • 通讯作者:
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  • 发表时间:
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  • 影响因子:
    0
  • 作者:
  • 通讯作者:
W.Randall: "Metal Complexes of the Lacunary Heteropoly tungstates,PW_9O_<34>^<9-> and P_2W_<15>O_<56>^<12->" Inorganic Syntheses. 31. 167-185 (1997)
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  • 通讯作者:
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