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炭素クラスターによる量子化学計算およびフラーレンの生成機構に関する理論的研究

碳团簇量子化学计算及富勒烯生成机理的理论研究

基本信息

批准号：
02F00153
负责人：
後藤仁志
金额：
$ 1.41万
依托单位：
Toyohashi University of Technology
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2003
资助国家：
日本
起止时间：
2003 至无数据
项目状态：
已结题

项目摘要

この1年間で以下の4つのトピックに関する研究を遂行した。(1)フラーレンの温度依存的安定性計算:これまでに単離・確認されている約10種類を含むC_<76>-C_<94>高級フラーレン全IPR異性体の生成自由エネルギーの温度変化を求め、安定性序列に関する実験事実を矛盾無く説明することができた。さらに現在すでに実験で単離されしかも理論には全く解明されていないC_<96>-C_<100>、C_<102>、C_<110>、C_<116>、C_<120>などに関しても同様な計算を行い、安定構造に関する予言を行った(それらの関連計算結果が論文発表または印刷中)。(2)フラーレン生成におけるマジックナンバー60の謎解明:今まで行ってきたStone-Wales転移の結果を用いて、IPR存在しないC_<52>-C_<58>とC_<62>-C_<68>フラーレン初期中間体を洩れなく評価し、高温における生成分布を正しく求め、動力学的解析(DRC)法を利用してI_h-C_<60>への転移反応経路を追跡した。フラーレン生成段階の最終温度範囲は約2200-2300Kと推定した。既にフラーレンC_<62>に関して熱力学的最安定構造を検出し、極高温によって結合解離に関して興味深い知見が得られている(関連論文は印刷中)。(3)炭素小クラスターの電子状態、全エネルギーに関する研究:これまでにC_<20>、C_<28>、C_<32>、C_<36>に対してab initio計算を行い、実験結果と一致する理論予言が得られ、構造パタンと安定性との関係にはいくつかの普遍的原則を発見した。更にC_<40>やC_<50>などに関してもhigh-levelな量子化学計算を行い、C_<60>より小さなクラスターに関する電子状態、構造、物性、反応性などを調べている。(関連論文は投稿中)(4)炭素ナノオニオンの生成機構に関する研究:最近カーボンブラックの電子線照射によるラセン型ナノ炭素粒子と多層フラーレンの相互変換が観測されており、この現象がフラーレン生成機構と密接に関係していることは明らかである。そこで現在我々が提案しているラセン型ナノ炭素粒子の立体構造モデルに対し、適当な分子軌道計算法による動的反応シミュレーションを行っている。しかしこのDRC計算は非常に多くの計算機能力を必要と判明された。現段階は残念ながら我々が期待した直接オニオンを生成する反応ではないが、その後に1,2シフトして反応が進むとオニオンへ,或いはさらにsp^3炭素が増えるならばオニオン内部のダイアモンド形成へと進行する可能性がある。今後の計算はラセン型ナノ炭素粒子から多層フラーレン(オニオン)への生成機構を明らかにするため、大いに期待しているところである。

The following 4 research projects were carried out in the past year. (1)Stability calculation of temperature dependence of IPR: about 10 species including C<76>_C_<94>C. In this paper, the author analyzes the relationship between C_<96>-C_<100>, <102>C<110>_<116><120>, (2)The mystery of the formation of the ring is solved: the results of the Stone-Wales transition are now being used, the existence of IPR in the early stages of C_<52>-C_and C_<58>-<62>C<68>_ring is being evaluated, the formation distribution is being corrected due to high temperatures, and the dynamic analysis (DRC) method is being used to trace the reverse path of the transition in the I_h-C_direction<60>. The final temperature range of the formation stage is estimated to be about 2200-2300K. The <62>most stable structure of thermodynamics has been discovered, and the most stable structure of thermodynamics has been discovered at extremely high temperature. (3)A study on the electronic state and whole life of carbon particles is carried out. The theoretical prediction of the relationship between C_<20>, C<28>_, <32>C_<36>and ab initio is carried out and the results are consistent. The general principle of the relationship between structure and stability is revealed. In addition, the <40><50><60>electronic state, structure, physical properties and reflectivity of C_(2) C_(2) C_(3) C_(2) C_(3) C_(3) C_(4) C_(3) C_(4) C_(3) C (4) Research on carbon particle generation mechanism: recent electron beam irradiation, electron beam type, carbon particle and multilayer electron beam transformation, electron beam generation mechanism and close contact. In this paper, we propose a new method for calculating the three-dimensional structure of carbon particles by molecular orbital calculation. The DRC calculation is extremely complex and requires a lot of computer power. At this stage, the possibility that the carbon content of the carbon will increase will be discussed. In the future, the calculation of carbon particles from multi-layer to multi-layer carbon particles will be carried out.