触媒CVD法による太陽電池炭化シリコン層作製についての基礎的研究

本年度は、シラン/メタン系でのラジカル検出に先立って、アンモニア/シラン系での気相診断を行ったCat-CVD(Catalytic Chemical Vapor Deposition)法では、通電加熱した金属触媒体表面上で原料ガスが分解され、ラジカルが発生する。本研究では四重極質量分析計を用いてシラン/アンモニア系に水素を添加した際のアンモニアの分解効率の変化を測定した。その結果、1sccm程度の少量でもシランを添加することによりアンモニアの分解効率が減少するが、この減少が水素の添加により回復することを見出した。一方、シラン無添加系ではアンモニアの分解効率は水素流量にあまり依存しない。シラン添加によってアンモニアの分解効率が低下するのはシランの分解で発生するシリコン化合物が触媒体(タングステン)表面に長時間滞在し、アンモニアの吸着と分解を妨げるためと考えられる。一方、水素分子の分解から生じた水素原子は、アンモニアと直接反応することはないが、触媒体表面のシリコン化合物を除去して触媒体を再活性化させると考えられる。水素の添加による水素原子の増加は、121.6nmの真空紫外レーザー吸収法による直接検出によっても裏付けられた。なお、アンモニア流量の増加に伴ない、アンモニア/シラン系でのアンモニアの分解効率に対する水素の添加効果は減少した。これは、触媒体表面上のシリコン化合物をさらにアンモニアが覆い、水素原子のアタックを妨げるためと考えられる。

本年度は、シラン/メタン系でのラジカル検出に先立って、アンモニア/シラン系での気相診断を行ったCat-CVD(Catalytic Chemical Vapor Deposition)法では、通電加熱した金属触媒体表面上で原料ガスが分解され、ラジカルが発生する。本研究では四重極質量分析計を用いてシラン/アンモニア系に水素を添加した際のアンモニアの分解効率の変化を測定した。その結果、1sccm程度の少量でもシランを添加することによりアンモニアの分解効率が減少するが、この減少が水素の添加により回復することを見出した。一方、シラン無添加系ではアンモニアの分解効率は水素流量にあまり依存しない。シラン添加によってアンモニアの分解効率が低下するのはシランの分解で発生するシリコン化合物が触媒体(タングステン)表面に長時間滞在し、アンモニアの吸着と分解を妨げるためと考えられる。一方、水素分子の分解から生じた水素原子は、アンモニアと直接反応することはないが、触媒体表面のシリコン化合物を除去して触媒体を再活性化させると考えられる。水素の添加による水素原子の増加は、121.6nmの真空紫外レーザー吸収法による直接検出によっても裏付けられた。なお、アンモニア流量の増加に伴ない、アンモニア/シラン系でのアンモニアの分解効率に対する水素の添加効果は減少した。これは、触媒体表面上のシリコン化合物をさらにアンモニアが覆い、水素原子のアタックを妨げるためと考えられる。