エキシトンダイナミクスを用いた励起エネルギー移動に対する構造依存性の理論的解明

使用激子动力学理论阐明结构对激发能量转移的依赖性

基本信息

批准号：
03J04043
负责人：
高畑昌弘
金额：
$ 1.15万
依托单位：
Osaka University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2003
资助国家：
日本
起止时间：
2003 至 2004
项目状态：
已结题

项目摘要

本研究は、系全体の構造と励起エネルギー移動との関係を調べることを目的とし、これまで電子とホールとが同じモノマー上にあるフレンケルエキシトンモデルを用いてきたが、異なったモノマー上にわかれるワーニエエキシトンモデルを考慮しても同様の結果が得られるのか、モデルの適用範囲の問題があった。近年のコンピューターのパワーの発達によりある程度小さなモデルであれば可能であると考え、分子軌道法を用いたダイナミクスを実行した。分子軌道法にはINDOを用いて、さらにSCIを行って励起状態を計算した。そしてこれまで開発してきたエキシトンの時間発展方程式をワーニエエキシトンモデルに拡張し、プログラムを作成した。具体的な系としてはフェニルアセチレンデンドリマーの一部であるY字部分を取り出した。そのモデルに対して光を照射後のダイナミクスを数値的に実行した。その結果、フレンケルエキシトンモデルの場合とほぼ同様のエキシトンの移動が見られ、これまでのモデルで報告した内容についての一般性が得られた(J.Chem.Phys.)。本研究遂行のためには、大きな構造に対してダイナミクスを行う必要があるため、フレンケルエキシトンモデルを用いて従来の計算をつづけていくことにした。前回までで、リング型の分子集合体が幾つかある場合には、それぞれのリングの半径やリング上の分子数が主要なパラメーターであることがわかったが、さらに同じ種類のリングの個数を増やしていくと多段階の励起エネルギー移動は起こりにくいことがわかった。このことはリングの集合による効果はリング2個分ほどにしか及ばなく、リングを構成要素とするとそのリング同士の配置やまわりの環境の影響を受けにくい事がわかった。(論文投稿予定)

这项研究旨在研究整个系统的结构与激发能量传递之间的关系，并以前使用了弗朗克（Frenkel）激子模型，其中电子和孔在同一单体上，但是存在一个问题，即即使考虑警告较较旧的激子模型，该模型即使是否可以在不同的单位上进行划分。由于计算机功率的最新发展，我们认为可以实现足够小的模型，因此我们使用分子轨道方法进行了动力学。分子轨道方法用于使用印度和进一步的SCI计算激发态。到目前为止开发的激子时间演变方程扩展到了更警告的激子模型，并创建了程序。作为特定系统，提取了Y形部分，该部分是苯乙烯树枝状聚合物的一部分。用光照射后的动力学在模型上进行了数值执行。结果，观察到激子迁移的方式几乎与Frenkel激子模型相同，并且有关先前模型中报道的内容（j.chem.phys。）中报道的内容获得了一般性。为了进行这项研究，必须对大型结构进行动态，因此我们决定继续使用Frenkel Ickiton模型。在上一篇文章中，我们发现，当有几个环形分子组件时，每个环的半径和环上的分子数是主要参数，但是我们发现，如果同一类型的环数增加，则多阶段激发能传递不太可能发生。已经发现，一组环的效果仅高于两个环，并且如果将环用作组件，则不太可能受环和周围环境的排列影响。（公告提交）

项目成果

期刊论文数量（6）

专著数量（0）

科研奖励数量（0）

会议论文数量（0）

专利数量（0）

Exciton migration dynamics in a dendritic molecule : Quantum master equation approach using ab initio molecular orbital configuration

树枝状分子中的激子迁移动力学：使用从头算分子轨道构型的量子主方程方法

DOI：
发表时间：
2004
期刊：
JOURNAL OF CHEMICAL PHYSICS 120
影响因子：
0
作者：
M.Nakano;M.Takahata et al.
通讯作者：
M.Takahata et al.

Masahiro Takahata et al.: "Theoretical study on the structural dependency of the exciton migration of a dendritic molecular aggregate"Synthetic Metals. 137. 875-876 (2003)

Masahiro Takahata 等人：“树枝状分子聚集体激子迁移的结构依赖性的理论研究”合成金属。

DOI：
发表时间：
期刊：
影响因子：
0
作者：
通讯作者：

Masahiro Takahata et al.: "Exciton migration in dendritic aggregate systems using the quantum master equation approach involving weak exciton-phonon coupling"Journal of Theoretical and Computational Chemistry. 2. 459-479 (2003)

Masahiro Takahata 等人：“使用涉及弱激子-声子耦合的量子主方程方法在树枝状聚集体系统中进行激子迁移”理论与计算化学杂志。

DOI：
发表时间：
期刊：
影响因子：
0
作者：
通讯作者：

Masahiro Takahata et al.: "One- and two-exciton migration dynamics of a dendritic molecular aggregate"International Journal of Quantum Chemistry. 95. 472-478 (2003)

Masahiro Takahata 等人：“树枝状分子聚集体的一和二激子迁移动力学”国际量子化学杂志。

DOI：
发表时间：
期刊：
影响因子：
0
作者：
通讯作者：

Formulation of master equation approach involving spin-phonon coupling : Toward an understranding of spin dynamics in magnetic dendrimers

涉及自旋声子耦合的主方程方法的制定：理解磁性树枝状聚合物中的自旋动力学

DOI：
发表时间：
2005
期刊：
Polyhedron (in press)
影响因子：
0
作者：
Fumiyo Ikeda;Kenji Hata Riko Nishimura;Toshiyuki Yoneda et al.;M.Takahata et al.
通讯作者：
M.Takahata et al.