不安定な4f電子を持つ希土類鉄族金属間化合物における特異な磁性の解明

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Mn3d電子スピン間に支配的な磁気相互作用が働くYbMn_2Ge_2は高温と低温の2つの反強磁性相か互いに競合した特異な反強磁性を基底状態に持つ。この競合現象はYbイオンが混合原子価状態(Yb^<2.4+>)にある事と密接に関係している。さらに、本系に静水圧力を印加すると、P_C〜1.25GPaにおいて磁気相転移を示すが、これはYbイオンの価数転移に起源している。つまり、Yb-4f電子状態の不安定性がMn間に作用する支配的な3d-3d磁気相互作用に多大な影響を与えている事を示唆している。そこで、Ybと同じく2価のイオン状態を取るEuMn_2Ge_2の物性を調査した。この化合物の磁化および比熱を測定したところ、Mn3d電子スピン間の支配的な磁気相互作用は70K以下でようやく機能する事が明らかになった。300K以上の高温に至るまで磁気秩序が持続する、安定な3価のイオン状態にある他の希土類から成るRMn_2Ge_2化合物の磁性と比較すると、Mn間の磁気相互作用が強く抑制されている。EuL<III>端近傍におけるX線吸収スペクトル実験からは、EuMn_2Ge_2におけるEuイオン価数は約+2.2価と評価され、EuイオンはYbイオンよりも2価に近い状態にある事が判明した。つまり、希土類イオンが3価から2価により近い状態になるほど、Mn3d電子スピン間の磁気相互作用は弱められる事実を突き止めた。