カーボンナノチューブ生成過程の分子動力学法シミュレーション

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単層カーボンナノチューブ(SWNTs)の合成手法は,触媒CVD法の開発等により,その低コスト大量合成が現実味を帯びてきた.しかし現在の段階では,直径やカイラリティ(巻き方)の制御には至っておらず,これらの実現のためにはSWNTの生成メカニズムの解明が必至である.本研究では長時間,大規模な計算が可能な,古典分子動力学法によって,SWNTの生成過程を直接分子シミュレートし,その生成初期機構について考察した.まず,浮遊した(気相中の)触媒金属クラスターからのナノチューブ生成初期過程を分子動力学法シミュレーションにより再現し,その生成機構を検討した.この結果より,炭素過飽和になった金属クラスターからグラファイトが析出し,キャップ構造を形成するというモデルを提案した.一方,近年アルコールを原料とした触媒CVD法により,触媒金属を担持した基板から高純度の垂直配向SWNTの生成が可能になった.しかし触媒を担持している基板がナノチューブ生成に与える影響に関しては未解明な部分が多い.よって本研究では,孤立炭素が基板に担持された遷移金属クラスターを核として凝縮し,ナノチューブ生成初期過程にみられるキャップ構造を形成する過程を再現し,その生成機構について考察した.壁面と金属原子とのポテンシャルが強くなるにつれて,壁と平行な方向に(111)結晶が並びやすくなり,それに沿うようにグラファイト構造が形成される.反対に壁面と金属とのポテンシャルが弱いと,クラスターは当初の構造を維持している.これにより,壁と平行なグラファイト構造はできにくく,飽和し析出した炭素はキャップ構造を形成する.この過程は気相と同様のプロセスを経ている.また,クラスターの濡れ性が大きいと,壁面と平行にグラファイトが形成されやすく,グラファイトの生成速度は速いがキャップ構造を形成しないという知見を得た.