熱物質拡散場の光干渉測定によるガスハイドレート生成分解機構の研究

热质量扩散场光学干涉测量研究天然气水合物生成分解机理

• 批准号: 15760563
• 负责人: 長島 和茂
• 金额: $ 2.3万
• 依托单位: Meiji University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Young Scientists (B)
• 财政年份: 2003
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2003 至 2005
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-15760563/
• 关键词: クラスレートハイドレート; 2層境界面; 核形成; THFハイドレート; 結晶成長; 物質拡散; 一方向凝固法; 堆積物; 塩分排出; 二光束干渉法; 拡散場

海底メタンハイドレート資源開発やハイドレートの工業利用にとり、ガスと水の2層境界面におけるハイドレート生成挙動の理解が重要である。一般に、ハイドレート結晶の生成は、2層境界面における膜状の結晶の生成により結晶化物質の拡散が阻害されてしまうため、その速度論の解明にとって重要なファクターとなる。このため、モデル系として水とTHFを2液が分離した状態で融点下に維持した恒温セル内へ注入し、2液境界面におけるTHFハイドレートの生成挙動を観察した。この結果、従来の研究が示したように、初めに境界面に沿って膜状のハイドレートが形成した。これは、結晶粒の大きなハイドレートから形成された。ところが、その後の成長は、膜厚の増大によるものではなく、膜近傍に於いて無数の結晶が核形成し、その結果として粒径の非常に小さい結晶からなる多結晶集団がゆっくりと雲のように湧き出て増大する事実を初めてとらえることに成功した。つまり、核形成頻度が成長速度を支配する重要なファクターであることを示した。さらに、水を着色することにより、膜を通じた2液の拡散過程の測定を行ったところ、結晶膜を通じて溶液が相互に拡散し、膜を通過した所から、核形成が生じることを示した。さらに、多結晶集団の増加率の過冷却度依存性の測定結果から、膜周辺の水とTHFの拡散過程と核形成による多結晶集団の増加率を定量的に明らかにした。以上の研究により、ガスハイドレートの生成の速度論モデルを構築する上で重要な、2層境界膜近傍におけるハイドレート生成の微物理的な挙動を明確にした。

For the development and industrial utilization of submarine resources, it is important to understand the dynamics of submarine resources generation at the two-layer boundary of water and gas. In general, the formation of crystals in the form of films on the two-layer boundary plane is important for the dispersion of crystallized substances. In this case, the temperature of the reaction mixture is maintained at a constant temperature under the condition that the reaction mixture is separated from the THF solution. In this case, the reaction mixture of the THF solution and the THF solution is observed. The results of this study show that the film is formed along the boundary surface. The crystal particles are formed in large quantities. The growth and growth of the film thickness in the vicinity of the film are successful in forming numerous crystals with very small grain sizes. The frequency of nuclear formation is important for controlling the growth rate. 2. The process of dissolution of the crystalline film In addition, the determination results of the supercooling dependence of the growth rate of polycrystalline clusters show that the water in the membrane periphery, the THF dispersion process and the nucleation process are quantitative. The above research is important for the construction of the velocity theory of the formation of the two-layer boundary film, and the microphysical movement of the formation of the two-layer boundary film is clear.

项目成果

K.Nagashima, Y.Yamamoto, M.Takahashi, T.Komai: "Interferometric observation of mass transport processes adjacent to tetrahydrofuran clathrate hydrates under nonequilibrium conditions"Fluid phase equilibria. 214 No.1. 11-24 (2003)

K.Nagashima、Y.Yamamoto、M.Takahashi、T.Komai：“非平衡条件下四氢呋喃笼形水合物附近传质过程的干涉观测”流体相平衡。

Draining of dense saline solution encapsulated by THF hydrate as liquid inclusions

THF水合物作为液体包裹体封装的浓盐溶液的排放

• 发表时间: 2005
• 期刊: Proceedings of the Fifth International Conference on Gas Hydrates 1
• 作者: Kazushige Nagashima;Suguru Orihashi;Seiji Masuda;Tomoaki Rokugo;Yoshitaka Yamamoto
• 通讯作者: Yoshitaka Yamamoto

Periodical layer structure of THF hydrate lenses in porous media during directional growth

多孔介质中THF水合物透镜体定向生长过程中的周期性层结构

• 发表时间: 2005
• 期刊: Proceedings of the Fifth International Conference on Gas Hydrates 2
• 作者: Kazushige Nagashima;Masaki Nagamoto;Tempei Shimizu;Takahiro Suzuki;Yoshitaka Yamamoto
• 通讯作者: Yoshitaka Yamamoto