位相制御されたダブルパルス励起による光電子移動反応の量子制御

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1.『蛍光性分子』をサンプルに用いた量子干渉実験の結果についてフェムト秒レーザーパルス(半値全幅:42fs)をマイケルソン干渉計に導入し、遅延時間をもったダブルパルスを発生させた。このとき可動鏡側に液晶位相変調素子を置き、ダブルパルス間の相対位相を約45asの精度で制御した。この位相制御ダブルパルスを励起光源とし、THF溶液中のテトラフェニル亜鉛ポルフィリン(ZnTPP)に対して電子励起状態波動関数を量子干渉させる実験を行なった。具体的には、ZnTPPのSoret帯(422nm)を励起し、Soret蛍光(430nm)およびQ蛍光(654nm)に含まれる量子干渉信号を測定した。Soret蛍光およびQ蛍光に含まれる量子干渉信号のフーリエ解析によって、フランク-コンドン状態上に生成された波動関数の量子位相は、溶媒和過程(422nmから430nmへのストークスシフト)によってランダム化されてしまうことが分かった。以上の結果をまとめた論文に関しては現在投稿中である。2.位相緩和時間を求める解析方法の確立について共同研究者(特別研究員の受け入れ研究者)が新たに導いた、量子干渉信号を取り扱うための理論式を用いて解析用のプログラムを作成し、量子干渉信号から電子位相緩和時間を求める方法を確立した。量子干渉信号の振幅の減衰時間から電子位相緩和時間を求めることもできるが、この方法では励起パルスをどのようにデコンボリューションするのか、といったような問題が不明確であった。これに対して、今回新たに確立した方法ではそれらの問題を全て解決できた。この結果をまとめた論文については、現在、投稿準備中である。