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金属・半導体表面上の分子の熱分解過程における反応ダイナミクスと吸着状態

金属/半导体表面分子热分解过程中的反应动力学和吸附状态

基本信息

批准号：
17750002
负责人：
中越修
金额：
$ 1.41万
依托单位：
Hokkaido University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Young Scientists (B)
财政年份：
2005
资助国家：
日本
起止时间：
2005 至 2007
项目状态：
已结题

来源：
https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-17750002/
关键词：
脱離分子吸着状態走査トンネル顕微鏡反応ダイナミクス

项目摘要

遷移金属表面上の分子の吸着状態および生成分子の反応ダイナミクスの関係を明らかにするために、Rh(110)上のN_2O分子の熱分解過程について研究を行った。前年度は、COを還元剤としてN_2O+COの定常反応における、脱離N_2分子の空間分布、並進速度分布を測定した結果、N_2分子は表面に共吸着するCO分子により散乱され、そのダイナミクスが変化することを見出した。本年度は、共吸着分子によるダイナミクスの変化の詳細を調べるために、還元剤をH_2分子に変えて、N_2O+H_2定常反応における脱離N_2分子の空間分布、及び並進速度分布を測定した。H_2分子はRh(110)上で解離し、H原子として表面に吸着するが、CO分子に比ベファンデルワールス半径が小さいため反応直後に放出されるN_2分子の軌跡を変化するとは考えにくい。従って、水素還元下では、脱離N_2分子の空間分布、並進速度は影響を受けないと考えられる。しかし、得られた結果は水素濃度の増加により、脱離N_2の指向角は表面並行方向に変化し、並進速度は減少する。H_2分子を還元剤として用いると、反応条件下ではHは表面上で、OH、H_2Oとして存在する。OH、H_2Oの濃度の高い条件では、脱離の指向角は表面平行方向にずれて、並進速度は小さくなる。これは共吸着したOHやH_2OによりN_2O分解過程の遷移状態の構造が変化し、遷移状態のエネルギーが安定化されていると考えられる。このように、触媒反応などの定常的な分解反応では、必ず共吸着原子および分子種が存在するが、これまでこのような共吸着種による反応ダイナミクスの変化を実験的に測定した例は殆どない。また、解離直前のN_2O分子の吸着状態を明らかにする為の、極低温走査トンネル顕微鏡による表面観察を行った。個々の分子の吸着状態は明らかに出来なかったが、N_2O分子の濃度が上がると2次元のクラスターを作ることが分かった。

The adsorption state of molecules on the surface of migrating metals and the relationship between the adsorption state and the reaction state of generated molecules are studied. The thermal decomposition process of N_2O molecules on Rh(110) is studied. In the previous year, due to the steady reaction of CO reduction and N_2O+CO, the spatial distribution and parallel velocity distribution of N_2 molecules were measured. The results showed that the CO molecules co-adsorbed on the surface of N_2 molecules were scattered and the noise was changing. This year, the spatial distribution and velocity distribution of desorbed N_2 molecules were measured. H_2 molecule dissociates from Rh(110), H atom adsorbs on the surface, CO molecule dissociates from Rh (110), and CO molecule dissociates from Rh (110). The spatial distribution and velocity of N_2 molecules are affected by the change of N_2 and N_2. As a result, the water concentration increases, the angle of departure from N_2 decreases, and the velocity decreases. H_2 molecule is also active on the surface, OH and H_2O exist under the condition of reaction. OH, H_2O concentration is high, the angle of separation is parallel to the surface, and the velocity is small. The structure of the transition state of the decomposition process of N_2O is changed, and the transition state is stabilized. The steady state decomposition reaction of the catalyst and the co-adsorption of atomic and molecular species is determined by the reaction of the catalyst and the co-adsorption of molecular species. The adsorption state of N_2O molecules before dissociation was investigated by ultra-low temperature microscopy. The adsorption state of N_2O molecules is different from that of N_2O molecules. The concentration of N_2O molecules is different from that of N_2O molecules.