超高速分子配向を用いた紫外フェムト秒レーザーパルスの圧縮

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本研究の目的は,レーザーで誘起した分子の過渡的な空間配向を利用することにより,高強度な紫外フェムト秒レーザーパルスを発生できる光パルス圧縮技術を開発することである。よって,紫外レーザーパルスに位相変調を与えるのに必要な分子の超高速配向を,実時間で高感度検出・制御できる基礎技術の確立を目指した。本年度は,非断熱配向分子からの高次高調波発生の物理過程における実験的・理論的な基礎研究を行い,以下の知見を得た。(1)配向した窒素及び酸素分子からの高次高調波発生理論に基づいて計算した時間信号と,高強度フェムト秒レーザーパルスを用いることで得られた実験結果とを比較した。分子軸とレーザーの偏光方向が成す角をθとすると,これまで各分子の時間信号は<<cos^2(θ)>>,<<sin^2(2θ)>>で再現できると定性的に説明されてきたのに対して,分子配向過程と高次高調波発生の両方の物理過程を組み込んだ理論から得られる表式の主要項により実験結果が再現できることを明らかにした。(2)配向した分子からの高次高調波発生強度の分子軸に対する角度分布は直接測定することができないため,分子配向用のポンプパルスと高調波発生用のプローブパルスの偏光角度の差αによる角度分布から間接的に測定した。その結果,窒素,酸素分子の高次高調波発生の角度依存性がそれぞれ分子軸方向と45度方向であるとする理論を用いて計算した角度αに対する信号強度分布と,実験で得られた信号強度分布が一致した。これにより,実際に窒素分子の高次高調波発生の角度θにおける強度分布は分子軸方向,酸素分子は45度方向にそれぞれピークを持つという結論を得た。以上,配向分子からの高次高調波発生の物理過程を明らかにしたことより,フェムト秒レーザーパルスによる超高速分子配向を用いた紫外レーザーパルス圧縮技術開発への見通しを得た。