固液界面の赤外分光イメージング

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本研究は、固液界面で二次元的なパターンを形成しながら進行する反応(Chemical wave)を赤外分光法でリアルタイムに追跡する新しい手法を開発することを目的とした。他の光学顕微鏡と異なり、特定官能基の吸収の強弱をイメージ化すれば、時々刻々と変化する分子の分布と反応の広がりが観察できると期待される。ただし、対象は単分子以下の超微量であり、溶媒の吸収に妨害されるので、通常の赤外顕微分光では実現が難しい。本研究では、内部反射配置の表面増強赤外分光法(ATR-SEIRAS)でこの問題を解決することとし、光源、球面鏡2枚、波長可変赤外フィルター、チャンネルマルチチャンネルMCT検出器からなる最大限に簡素で明るい赤外分光イメージング装置を製作した。(1)Chemical waveがもっとも形成されやすいと考えられるPt電極表面でホルムアルデヒド酸化の(空間平均での)電気化学振動を高速スキャンFT-IRで検討し、振動がフォルメート種を中間体とする主反応経路と、被毒種COを経る副次経路の相互作用の結果生じることを明らかにした。(2)上記反応系を赤外分光イメージング装置を用いて観測し、COが不均一な分布をしていることを見出したが、イメージのコントラストが十分でなく、予想されているパターンと異なっているので、真にChemical waveを観察したかどうかまだ確認できていない。(3)(1)の理解を深めるために、Pt電極表面の水分子の構造と水素吸着、Pd電極表面におけるギ酸の酸化機構、ならびにかたちを規制したPtナノ単結晶微粒子触媒表面におけるメタノール酸化機構を検討し、すべての系において新しい現象ならびに反応機構を提案した。