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時間分解赤外分光による固液界面の触媒反応過程の解明

使用时间分辨红外光谱阐明固液界面的催化反应过程

基本信息

批准号：
08232203
负责人：
大澤雅俊
金额：
$ 1.41万
依托单位：
Hokkaido University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
财政年份：
1996
资助国家：
日本
起止时间：
1996 至无数据
项目状态：
已结题

项目摘要

本研究は,固液界面での触媒反応過程を時間分解赤外分光を用いてリアルタイムに追跡し,反応メカニズムを分子レベルで理解することを目的にしたものである。本年度は以下の電気化学反応系の検討を行った。1.固液界面構造変化のダイナミクス:反応を制御するために電極電位を変化させた時におこる界面構造の変化は反応を理解するうえで重要である。マイクロ秒の時間分解分光測定により,水分子が瞬時にその配向を変化させる様子,支持電解質アニオンや有機分子の競争吸着,時間による吸着構造変化,などを始めて捉えることができた。また,吸着分子・イオンの配向を詳細に検討し,電気化学的手法を用いて得られる熱力学的・速度論的情報を分子レベルで説明した。2.ぎ酸の電解触媒酸化機構:メタノールやぎ酸を燃料とする燃料電池の酸化反応で,COによる被毒過程は良く知られているが,主反応プロセスは未解決である。そこで,COによる被毒の影響を受けない金を電極として,ぎ酸の酸化過程を検討した。従来COH種などの中間状態を経て酸化されると考えられてきたが,こうした化学種は観測されず,電極表面への吸着を経て直接酸化されることを明らかにした。現在,表面修飾による触媒活性向上の機構を検討している。3.二次元相関解析法の改良:時間による各バンドの強度変化の違いにより,多数の吸収バンドを化学種毎にグループ分けし,反応過程の詳細な検討を可能にするのが二次元相関解析である。反応の時間系がより明確になるようにプログラムを改良し,上記1,2の他にもいくつかの反応系の解析に利用し,その有効性を明らかにした。

In this study, the catalyst reaction process at the solid-liquid interface was analyzed by time decomposition and infrared spectroscopy. This year, the following electro-chemical reaction systems were investigated. 1. The structure of solid-liquid interface is very important for understanding the structure of solid-liquid interface. Time resolved spectroscopic determination, water molecules change orientation instantaneously, support electrolyte and organic molecules competitive adsorption, time change adsorption structure, start to change. In addition, the molecular alignment of adsorption molecules is discussed in detail, and the electrochemical methods are used to obtain thermodynamic and velocity information. 2. Acidification mechanism of electrolytic catalyst for sulfuric acid: Acidification reaction of fuel cell,CO poisoning process is well known, and the main reaction is not solved. The effects of CO poisoning on metal electrodes and acidification of acid are discussed. The intermediate state of COH species is acidified, and the surface of electrode is acidified by adsorption. Now, the surface modification of the catalyst activity upward mechanism is discussed. 3. The improvement of quadratic correlation analysis method: the intensity variation of each element in time, the chemical species distribution of most absorption elements, the detailed analysis of the reverse process, and the quadratic correlation analysis. The time system of anti-collision is clearly defined and improved. The analysis and utilization of anti-collision system mentioned in paragraphs 1 and 2 above are effective and clear.