固体電解質膜反応器を用いた含窒素物質の反応化学的研究

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Pt系脱硝触媒の担体として、3価カチオンで置換したヒロリン酸スズが良好な触媒特性を示すことが報告されている。これに対し、その反応中間種をIn situ赤外分光分析したところ、この触媒系では水素とNOxとの反応によってアンモニアが系中で生成し、これが還元剤となって残るNOxを還元する二段階の反応で脱硝が進行することを見出した。通常の水素脱硝反応は温暖化ガスのN_2Oの副生が多いという問題点が知られているが、一旦アンモニアを生成し、アンモニア脱硝反応を行うことでN_2Oの副生が大幅に抑制することに成功し、最適条件で脱硝率90%強(窒素選択性80%)の良好な触媒を得ることができた。また、アンモニアの生成量および反応性は担体の固体酸性に大きく依存していることをあわせて見出した。さらに、他の固体酸性担体として硫酸化処理を施した種々の金属酸化物について着目し、ジルコニア、セリア、アルミナなどを硫酸化することでその脱硝特性を大幅に向上することに成功した。特に、白金担持セリア触媒は水素脱硝反応にまったく触媒活性を示さないが、これに硫酸化処理を行ったところ脱硝率80%強、窒素選択性60%前後と比較的良好な触媒特性が得られた。また、アルミナについては硫酸化処理によって触媒特性の発現温度を140℃から100℃に低温化することができ,またそれ以上の温度域における窒素選択性の向上にも成功した。