単一分子蛍光法を用いた光機能化カーボンナノチューブの評価とバイオセンサーへの応用

单分子荧光法评价光功能化碳纳米管及其在生物传感器中的应用

• 批准号: 06J09223
• 负责人: 内藤 一也
• 金额: $ 1.79万
• 依托单位: Osaka University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for JSPS Fellows
• 财政年份: 2006
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2006 至 2008
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-06J09223/
• 关键词: 単一分子; 蛍光; ナノチューブ; 一分子検出; 酸化チタン; 多孔質材料; カーボンナノチューブ; バイオセンサー; 酸素活性種; 一重項酸素

ゾルゲル・テンプレート法により合成したチタニアナノチューブ(TNT)はナノスケールの細孔を利用した効率的な光触媒反応が可能であり、これまで多くの研究がなされてきた。しかしながら、本手法により合成されたTNTの光触媒活性は、表面積から期待されるほどには高くないことが知られている。これは、試料の不均一性(チューブ、薄膜、粒子などが混在)に起因していると考えられ、通常のバルク溶液による測定法ではこれら種々の構造を持ったチタニアの集団としての平均の光触媒活性を知ることしかできない。このため、ナノスケールの細孔内に特異的な反応機構は表に現れ難く、理想的には単一チューブレベルでの光触媒活性の検出が望まれる。本研究では、単一分子蛍光法を用い、UV照射された単一のTNT内に生成するヒドロキシルラジカル(^・OH)を蛍光プローブにより単一分子レベル、かつリアルタイムで検出することで、光触媒活性と多孔質構造(マクロ孔およびメソ孔)との関係を単一チューブレベルで明らかにした。その結果、マクロ孔はメソ孔よりも約一桁高い光触媒活性を示した。これは、細孔構造におけるROS濃度の蓄積よりも基質分子の拡散過程の寄与が大きいことを意味しており、光触媒活性における分子拡散の重要性を示している。すなわち、分子拡散が光触媒活性の支配因子であることを明らかにした。本研究で示された、単一分子蛍光分光法を用いた単一チューブにおける反応活性サイトの直接観測は、カーボンナノチューブなどのナノ材料を生体中のバイオセンサーとして応用する上で、非常に重要な知見である。

The method of photo-catalytic reaction for the synthesis of TNT and the utilization of fine pores is possible. The photocatalytic activity and surface area of TNT synthesized by this method are expected to increase. This is due to the heterogeneity of the sample (mixture of particles, films, etc.), and to the determination of the average photocatalytic activity of the sample by the usual solution method. The specific reaction mechanism in the pores is difficult to display, and the ideal reaction mechanism is expected to display photocatalytic activity. In this study, the relationship between photocatalytic activity and porous structure was studied by using single molecular luminescence method, UV irradiation and single TNT. As a result, the photocatalytic activity of the photocatalyst is high. This indicates the importance of ROS concentration accumulation in the pore structure and molecular dispersion in the photocatalyst activity. The dominant factor of photocatalyst activity is molecular dispersion. This study shows that the use of single-molecule spectroscopy in the direct measurement of reactive materials is very important for understanding the use of biological materials.

项目成果

Real-time single-molecule imaging of the spatial and temporal distribution of reactive oxygen species with fluorescent probes:: Applications to TiO2 photocatalysts

• DOI: 10.1021/jp076335l
• 发表时间: 2008-01-31
• 期刊: JOURNAL OF PHYSICAL CHEMISTRY C
• 影响因子: 3.7
• 作者: Naito, Kazuya;Tachikawa, Takashi;Majima, Tetsuro
• 通讯作者: Majima, Tetsuro

Single-molecule detection of airborne singlet oxygen

• DOI: 10.1021/ja066739b
• 发表时间: 2006-12-27
• 期刊: JOURNAL OF THE AMERICAN CHEMICAL SOCIETY
• 影响因子: 15
• 作者: Naito, Kazuya;Tachikawa, Takashi;Majima, Tetsuro
• 通讯作者: Majima, Tetsuro

Single-Molecule Detection of Airborne Singlet Oxygen Diffused from the Photo-Irradiation TiO_2 Surface

光照射TiO_2表面扩散的空气单线态氧的单分子检测

• 发表时间: 2008
• 作者: 山内優喜;ら;内藤一也・立川貴士・藤塚守・真嶋哲朗
• 通讯作者: 内藤一也・立川貴士・藤塚守・真嶋哲朗

可視光応答型酸化チタン表面から拡散した酸素活性種のリアルタイム単一分子検出

实时单分子检测可见光响应二氧化钛表面扩散的氧活性物质

• 发表时间: 2007
• 作者: 高橋哲也;ら;内藤一也・立川貴士・藤塚守・真嶋哲朗
• 通讯作者: 内藤一也・立川貴士・藤塚守・真嶋哲朗

ゾルゲルテンプレート法により合成した単一チタニアナノチューブにおける光触媒反応の単一分子観測

溶胶-凝胶模板法合成的单层二氧化钛纳米管光催化反应的单分子观察

• 发表时间: 2008
• 作者: K. Kawai;E. Matsutani;T. Majima;Takashi Tachikawa;Dae Won Cho;Tadao Takada;Masanori Sakamoto;Takumi Kimura;Masanori Sakamoto;Shingo Samori;Kiyohiko Kawai;Mamoru Fujitsuka;Masayuki Endo;崔俊禮;崔世聡;藤塚守;山下聡一朗;渡辺源規;江田優作;川井清彦;小寺遙;真嶋哲朗;Tetsuro Majima;Tetsuro Majima;Tetsuro Majima;真嶋哲朗;Tetsuro Majima;Tetsuro Majima;Mamoru Fujitsuka;Tetsuro Majima;Tetsuro Majima;Kiyohiko Kawai;真嶋哲朗;山路稔;高田忠雄;Tetsuro Majima;立川貴士;坂本雅典;藤塚守;川井清彦;川井清彦;真嶋哲朗;Tetsuro Majima;真嶋哲朗;川井清彦;T. Majima;T. Majima;T. Majima;T. Majima;M. Fujitsuka;T. Tachikawa;T. Tachikawa;T. Majima;T. Majima;T. Majima;T. Majima;真嶋哲朗;T. Majima;T. Majima;立川貴士;藤塚守;藤塚守;立川貴士;坂本雅典;小阪田泰子;川井清彦;S. S. Kim;S. -C. Cui;T. Majima;T. Majima;T. Majima;佐守真悟;佐守真悟;T. Majima;D. W. Cho;D. W. Cho;T. Majima;坂本雅典;川井清彦;藤乗幸子;藤塚守;立川貴士;真嶋哲朗;内藤一也
• 通讯作者: 内藤一也