人工ナノ欠陥を導入した熱電変換薄膜モジュール

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p型熱電変換材料であるCa_3Co_4O_9(CCO)は高い熱電変換性能を示すことから、単結晶や薄膜を用いて研究開発が行われてきている。昨年度、我々はn型熱電変換材料Sm_<2-x>Ce_xCuO_4薄膜にBaZrO_3(BZO)を添加することで、膜内に20nm程度のBZO粒子が析出していること、熱伝導率が1/2以下に低減することが報告している。本年度では、BZOナノ粒子導入によるCCO薄膜の高特性化を目的とする。実験方法は、BZOを0〜10wt.%添加したCCOターゲットを作製し、パルスレーザー蒸着(PLD)法を用いてAl_2O_3(0001)基板上に膜厚3000Å程度のBZO添加CCO薄膜を作製した。その結果、作製したCCO薄膜は、XRD解析から面内配向し、c軸単相であることを確認した。CCO薄膜の室温でのPower Factorは、0.52mW/mK^2(ゼーベック係数123μV/K、電気抵抗率2.9mΩ・cm)であり、BZO添加量増加に伴い若干低下することが分かった。また、無次元性能指数ZT及び熱伝導率κの評価を簡易的なハーマン法を用いて行った。BZO添加量5wt.%の時にZTは最大値をとり、CCO薄膜に比べて約1.3倍の値に向上した。この原因は熱伝導率の値が0.6倍程度に低減したためである。CCO薄膜のTEM微細構造観察を行った結果、10nm程度のBZO粒子が層状に分散していることが確認された。ナノBZO粒子またはそれに起因した欠陥転移が、高性能CCO熱電変換の熱電性能の向上に寄与していると考えられる。