Einfluss von Wasser auf den Wirkungsmechanismus und die Katalysatorstruktur bei der Mo/V/W-Mischoxid katalysierten Partialoxidation von Aldehyden

水对Mo/V/W混合氧化物催化醛部分氧化作用机理和催化剂结构的影响

• 批准号: 53571741
• 负责人: Professor Dr. Rüdiger-A. Eichel
• 金额: --
• 依托单位: IEK-9: Grundlagen der Elektrochemie
• 依托单位国家: 德国
• 项目类别: Research Grants
• 财政年份: 2007
• 资助国家: 德国
• 起止时间: 2006-12-31 至 2011-12-31
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://gepris.dfg.de/gepris/projekt/53571741?language=en
• 关键词: Einfluss; von; Wasser; auf; den

Das Ziel des Projektes ist die Aufklärung des Einflusses von Wasser auf den Mechanismus der heterogen katalysierten Partialoxidation von Aldehyden (im besonderen Acrolein) und auf die katalytische Performance und die Struktur der eingesetzten Mischoxidkatalysatoren. Die untersuchten, auf Mo/V/W basierenden Mischoxide zeigen bereits in Abwesenheit von Wasser Selektivitäten bis zu 90 % (8 0%) bezüglich Acrylsäure bei Umsätzen größer 60 % (80 %). Durch Zusatz von Wasser werden hohe Umsätze bereits bei niedrigeren Temperaturen erzielt und die Totaloxidation wird zurückgedrängt. In der Literatur werden verschiedene Ursachen für den positiven Einfluss des Wassers diskutiert. Eine eindeutige Zuordnung ist aber aufgrund der unvollständigen Kenntnisse über die am Katalysator ablaufenden Prozesse nicht möglich. Durch die systematische Untersuchung der heterogen katalysierten Partialoxidation an Mo/V/WMischoxiden ausgehend von verschiedenen Edukten mittels transienter Versuchstechniken (temperatur- und konzentrationsprogrammierte Methoden sowie Isotopenaustauschtechniken) in Kombination mit Oberflächen- und Festkörpercharakterisierung kann ein relevanter Beitrag zur Aufklärung des Mechanismus und des Einflusses von Wasser geleistet werden.Im Rahmen dieses Projektes sollen Untersuchungen unter Verwendung von Elektronen Paramagnetischer Resonanz (EPR) Spektroskopie detaillierte Hinweise auf atomarer Ebene über den Einfluss von Wasser auf die vorliegenden Mechanismen des positiven Einfluss des Wassers geben. Durch die konsequente Anwendung von Multifrequenz EPR-Spektroskopie sowie erstmals für diese Materialklasse auch hochauflösende Multipuls ENDOR und HYSCORE Verfahren lassen sich in Bezug auf alle vorgeschlagenen Mechanismen detaillierte Informationen erzielen, da die aktiven Zentren (V4+, Mo5+) paramagnetisch sind und sowohl 1H als auch 17O magnetisch aktive Kerne sind. Das große magnetische Moment der Protonen wirkt sich dabei besonders vorteilhaft auf die spektrale Auflösung der zu erwartenden Spektren aus.

在此基础上，提出了一种新的性能和结构分析方法，并在此基础上提出了一种新的方法。在这种情况下，在Abwesenheit von Wasser Selekentiitäten bis zu 90%(8.0%)Bezüglich Acracsäure be umätzen gröber er 60%(80%)中，将Mo/V/W作为基本的混合氧化物。在此过程中，所有的温度和总的氧化温度都不会降低。在DER文献中，Verschiedene Ursachen für den甚至Efluss des Wassers diskutiert是积极的。这是一项伟大的事业，也是一项伟大的事业。在系统中不能吸收异质元素的部分氧化和Mo/V/W的不同程度的氧化，这是一种重要的技术手段。它是一种新的技术方法，在世界范围内具有广泛的应用前景。在接下来的一段时间里，我们将从多脉冲材料中获得更多的信息，并提供更详细的信息。这是一个极具吸引力的时刻，也是我们的理想之选。

项目成果

Interplay between defect structure and catalytic activity in the Mo(10-x)V(x)O(y) mixed-oxide system.

Mo(10-x)V(x)O(y)混合氧化物体系中缺陷结构与催化活性之间的相互作用

• DOI: 10.1002/cphc.201100393
• 发表时间: 2011
• 期刊: Chemphyschem : a European journal of chemical physics and physical chemistry
• 作者: Peter Jakes;Nina Blickhan;Tim Jekewitz;Alfons Drochner;Herbert Vogel;Hartmut Fuess;Rüdiger-A. Eichel
• 通讯作者: Rüdiger-A. Eichel