固体の励起状態における核波束運動の観測と制御-核波束制御から光誘起構造相転移へ

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1.研究目的に挙げた「ポテンシャル形状マッピング法の確立」にむけた予備実験として以下の測定を行った。室温におけるKI結晶中の色中心を近赤外レーザーパルス(波長800nm[=1.55eV]、時間幅150fs)で励起し、その後の電子状態変化を時間遅延のついた中赤外レーザーパルス(波長4900nm[=0.25eV])でプローブした。その結果、3成分の時定数をもつ吸収率変化を観測した。最も速い応答の時定数は0.7psで、これはポンプ光とプローブ光の二光子吸収である。最も長い応答の時定数はおよそ60psで、色中心の励起状態からバルク結晶の伝導帯へ熱的に励起された電子のバンド内吸収を反映している。中間の時定数は3psであり、以前行った発光測定における発光強度の減少時定数と同程度であることから、この応答は色中心の励起状態の緩和現象を観測していると考えられる。この結果は、励起状態よりエネルギー的に0.25eV高い位置に電子状態が存在することを示している。発光測定から励起状態の断熱ポテンシャル曲面は基底状態に対してわかっているので、今回の測定によって、基底状態を基点として第一励起状態よりもエネルギー的に高い状態を見ることに成功した。研究計画に挙げた「プローブ波長を中赤外光領域から可視光領域〜紫外光領域へと広げて時間分解スペクトルを測定する」ことまで行うことはできなかったが、上述の結果は、断熱ポテンシャル曲面同定にむけた実験の第一歩となる成果である。プローブ波長を可視光領域〜紫外光領域へと広げ、さらに、レーザーパルスの時間幅を短くすることによって、断熱ポテンシャル曲面のマッピングを行うことが可能になると期待される。2.研究目的に挙げた「光パルスのチャープ制御による核波束制御」にむけて、NOPA出力の安定化を行った。これは次年度の研究計画に挙げていた内容の準備であるが、研究の進行状況から判断して当該年度に実施した。