大気・水圏におけるハロゲン化芳香族類の変質機構の解明と生体毒性の変化

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本年度は,昨年度作製した11種の臭素化多環芳香族類(BrPAHs)の標準試料を用いて,大気浮遊粉塵における環境実態調査を行った。その結果,環境大気中から7種のBrPAHが検出され,その濃度は0.017・156pg/m3であった。季節変動をみると,BrPAHsは大気中のPAHsと同様に冬季に高濃度,夏季に低濃度となる傾向が見られた。夏季に低濃度となる原因の一つとして,太陽光による光分解が挙げられる。そこで,大気粒子表面を模した光分解装置を用いてBrPAHsの光分解実験を行ったところ,環数が大きくなるにつれてBrPAHの光安定性が増す傾向が見られた。次に,塩素化多環芳香族類(ClPAHs)の生体影響評価の一環として,ダイオキシン受容体(AhR)との結合能を遺伝子組換え酵母を用いて評価した。その結果,3〜4環系のClPAHsは置換された塩素の数が増加するに従いAhR活性が増加する傾向が見られ,一方,4〜5環系のClPAHsでは塩素数の増加に伴いAhR活性が低下する傾向が見られた。このことは,CIPAHsのAhR活性はその分子の大きさに依存していることを示唆している。そこで分子の大きさを表す指標の一つである溶媒接触可能表面積(SAS)を計算し,それぞれのClPAHのSASとAhR活性との構造活性相関を調べたところ,SASが350A2/moleculeをピークとするAhR活性至的表面積が存在することを明らかにした。さらにClPAHsのAhR相対活性値(TEF)と大気中濃度からClPAHsの曝露リスクを評価したところ,ClPAHsによる曝露リスクはダイオキシン類の30〜50倍高いことがわかった。