レーザー誘起電子散乱による超高速分子イメージング

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強レーザー場中で原子がトンネルイオン化する際に、放出された電子は光電場で加速される。レーザー光が直線偏光の場合、イオン化の約１／４周期後に光電場が反転し、その結果、加速された電子は発生源である原子に衝突し、散乱する。この現象は「レーザー誘起電子散乱」と呼ばれ、散乱源の電子構造を測定する手法として期待されている。しかし、マルチサイクルのフェムト秒レーザーパルスを用いた場合、包絡線強度の異なる時刻での散乱が複数回発生し、その結果、衝突エネルギーの異なる散乱現象が多数重なり合ってしまうという問題があった。本研究では、赤外域でキャリアエンベロープ位相（carrier envelope phase; CE位相）が制御された高強度極短レーザーパルス（中心波長1600 nm, パルス幅10 fs, 繰り返し1 kHz）を希ガス原子（Ar, Kr, Xe）に集光し、発生する光電子スペクトルを測定した。光電子スペクトルには「ハーフサイクルカットオフ」と呼ばれるCE位相に敏感なスペクトル構造が現れるため、一回のトンネルイオン化に対応する光電子散乱のみをエネルギー的に分離することが出来る。さらに、ハーフサイクルカットオフ構造の最大エネルギー部分では二つの電子軌道が縮退するため、光パルス中で完全に一回しか起こらない光電子散乱の信号を切り出すことが出来る。このことを利用して、CE位相を操作することによって電子の衝突エネルギーを制御する手法「CE位相マッピング法(carrier-envelope phase mapping)」を提案し、実証した。特にXe原子のレーザー誘起電子散乱において、微分散乱断面積を実験的に求めた。この結果は、現時点で最も厳密な散乱モデルで計算される微分散乱断面積と定量的によく一致したことから、本手法の妥当性が明確に示された。