複雑化学反応系の規則性・非統計性と強レーザー場による新しい反応制御

复杂化学反应系统的规律性/非统计性以及强激光场的新型反应控制

• 批准号: 08J01764
• 负责人: 河合 信之輔
• 金额: $ 1.54万
• 依托单位: Hokkaido University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for JSPS Fellows
• 财政年份: 2008
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2008 至 2010
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-08J01764/
• 关键词: 反応動力学; 外場; 化学反応の制御; 熱ゆらぎ; 非線形相互作用; 振動回転相互作用; 時間依存標準形; 一般化ランジュバン方程式; 強レーザー場; 反応制御; 非線形; 自由度の削減; 相空間; ランジュバン方程式; 凝縮相; 非線形性; 偶然と必然

生体系を含む多くの現実的な系においては、非常に大きな数の原子・分子が現象に関与しており、物理的洞察を得る上で大きな妨げとなる。前年度までの研究においては、熱浴にさらされた系やレーザー場と相互作用する系などを対象とし、ある条件下では、そのような多自由度の系から化学反応を本質的に記述するただ1つの座標と、反応の成否を決定する力学構造を取り出すことが可能であることを示した。本年度は、その成果をより現実的な系の理解へと適用していく上で不可避と考えられる3つの課題について考察を進めた。第一に、これまでの理論では考えられていなかった分子回転の効果を取り入れ、反応の可否を厳密に予言することを可能とする反応座標が反応モード・振動モード・回転モードが相互作用しあう状況下でも抽出し得ることを示した。この手法を用いて回転モードの影響によって反応分割面が変化する様子が明らかになった。第二に、前年度までの研究の出発点となっていた一般化ランジュバン方程式について、熱浴自由度が平衡でなく時間変化する場合への拡張を定式化した。これは光化学反応のように非定常な熱浴を作り出して反応を制御するような系にこれまでの本研究の理論を適用することを可能にするものである。第三に、具体的な系についてその系が従う一般化ランジュバン方程式を求めるために、実験またはシミュレーションで得られた時系列から一般化ランジュバン方程式に現れる平均力ポテンシャルや摩擦核を求める方法を構築した。前年度までの成果と合わせて、様々な具体的な系で化学反応の成否を決定付ける原理の理解や反応制御への応用につながるものと期待される。

The biological system contains many kinds of existing systems, such as atoms and molecules, phenomena and physical insights. In the past year, the study of thermal bath was carried out in order to determine the mechanical structure of the system of chemical reaction under the conditions of thermal bath and chemical reaction. This year, the achievements of the company have been realized, the understanding of the system has been applied, and the problems have been investigated. The first is that the theory of molecular rotation is based on the theory of molecular rotation. The theory of molecular rotation is based on the theory of molecular rotation. The theory of molecular rotation is based on the theory of molecular rotation. This method is used to analyze the influence of the reverse division surface. In the second and previous years, the development point of the study was to formulate the generalized equation, the degree of freedom of the thermal bath, the equilibrium time, and the tension. The theory of photochemical reaction can be applied to the process of non-steady heat treatment. Third, the concrete system is constructed by the method of calculating the average force of the generalized equation. The results of the previous year were combined with the results of the specific chemical reaction system, and the results of the chemical reaction system were determined. The principles of the chemical reaction system were understood and the application of the chemical reaction system was expected.

项目成果

液相反応の動力学-熱浴下における反応の決定性-

液相反应动力学 - 热浴下反应的确定性 -

• 发表时间: 2008
• 作者: S.Kawai;T.Komatsuzaki;Shinnosuke Kawai;Shinnosuke Kawai;Shinnosuke Kawai;T.Komatsuzaki;Shinnosuke Kawai;Shinnosuke Kawai;河合信之輔;S.Kawai;河合信之輔;河合信之輔;小松崎民樹;S.Kawai;S.Kawai;河合信之輔;永幡裕;河合信之輔;河合信之輔;河合信之輔;Shinnosuke Kawai;Shinnosuke Kawai;Shinnosuke Kawai;Shinnosuke Kawai;Shinnosuke Kawai;河合信之輔;河合信之輔;Shinnosuke Kawai;河合信之輔;河合信之輔;Shinnosuke Kawai;Shinnosuke Kawai;河合信之輔
• 通讯作者: 河合信之輔

Ergodic Problems for Real Complex Systems in Chemical Physics

化学物理中真实复杂系统的遍历问题

• 发表时间: 2011
• 期刊: Advances in Chemical Physics
• 作者: T.Komatsuzaki;A.Baba;S.Kawai;M.Toda;J.E.Straub;R.S.Berry
• 通讯作者: R.S.Berry

Hierarchy of Reaction Dynamics in a Thermally Fluctuating Environment

热波动环境中反应动力学的层次结构

• 发表时间: 2010
• 期刊: Physical Chemistry Chemical Physics
• 影响因子: 3.3
• 作者: S.Kawai;T.Komatsuzaki
• 通讯作者: T.Komatsuzaki

Dimension Reduction Analysis applied to Energy Transfer Processes in Reaction Intermediates

降维分析应用于反应中间体的能量转移过程

• 发表时间: 2010
• 作者: S.Kawai;T.Komatsuzaki
• 通讯作者: T.Komatsuzaki

Nonlinear Dynamical Effects on Reaction Rates in Thermally Fluctuating Environments

热波动环境中非线性动力学对反应速率的影响

• 发表时间: 2010
• 期刊: Physical Chemistry Chemical Physics
• 影响因子: 3.3
• 作者: S.Kawai;T.Komatsuzaki
• 通讯作者: T.Komatsuzaki