マントル流体の分光学的その場観察及びその地球化学的性質の解明

氷に含まれる水素原子は無秩序配列を取っている。一方、低温では水素が秩序化し、強誘電性の氷iceXIへと相転移する。しかし、低温では水素の挙動が緩慢になるため、実験室のタイムスケールで相転移を観測することはできない。そこで、微量のKOHを添加することで、氷XIの生成が観測されてきた。近年、中性子回折実験に基づき、宇宙における氷X夏の存在が提唱された。強誘電性を持つ氷XIが惑星の形成に大きな影響を与えたことも示唆されている。氷XIの生成過程や安定性を解明するために、様々な条件下で氷XIを生成し、その粉末中性子回折測定を行った。測定には、日本原子力研究開発機構(JAEA)の原子炉(JRR-3)に設置されたHRPD、及び米国Oak Ridge National Laboratoy(ORNL)の原子炉(High Flux Isotope Reactor)に設置されたWANDを用いた。その結果、NaOH,LiOHを添加した氷において、初めて氷XIの生成が観測された。構造解析の結果、氷XIの構造パラメータは不純物の種類によらず、誤差の範囲で一致した。また、氷XIの生成に適した温度や不純物濃度の条件を明らかにした。さらに、一度氷XIに相転移した氷の温度を上げ氷XIに戻したものを、再び低温に置くと、初めて氷XIを経験する試料よりも相転移の割合が増加することが明らかにされた。また、時間分割中性子回折測定を行うことにより、過去に氷XIを経験した氷Ihは核形成が起こらない温度(70,72K)でも氷XIに相転移することが分かった。これらの結果から、氷XIの安定領域よりも高い温度において、粉末中性子回折では検出できない程度の小さなサイズで、水素が秩序化した領域が存在する可能性が示された。

氷に含まれる水素原子は無秩序配列を取っている。一方、低温では水素が秩序化し、強誘電性の氷iceXIへと相転移する。しかし、低温では水素の挙動が緩慢になるため、実験室のタイムスケールで相転移を観測することはできない。そこで、微量のKOHを添加することで、氷XIの生成が観測されてきた。近年、中性子回折実験に基づき、宇宙における氷X夏の存在が提唱された。強誘電性を持つ氷XIが惑星の形成に大きな影響を与えたことも示唆されている。氷XIの生成過程や安定性を解明するために、様々な条件下で氷XIを生成し、その粉末中性子回折測定を行った。測定には、日本原子力研究開発機構(JAEA)の原子炉(JRR-3)に設置されたHRPD、及び米国Oak Ridge National Laboratoy(ORNL)の原子炉(High Flux Isotope Reactor)に設置されたWANDを用いた。その結果、NaOH,LiOHを添加した氷において、初めて氷XIの生成が観測された。構造解析の結果、氷XIの構造パラメータは不純物の種類によらず、誤差の範囲で一致した。また、氷XIの生成に適した温度や不純物濃度の条件を明らかにした。さらに、一度氷XIに相転移した氷の温度を上げ氷XIに戻したものを、再び低温に置くと、初めて氷XIを経験する試料よりも相転移の割合が増加することが明らかにされた。また、時間分割中性子回折測定を行うことにより、過去に氷XIを経験した氷Ihは核形成が起こらない温度(70,72K)でも氷XIに相転移することが分かった。これらの結果から、氷XIの安定領域よりも高い温度において、粉末中性子回折では検出できない程度の小さなサイズで、水素が秩序化した領域が存在する可能性が示された。