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サイズと表面状態を規定した金属クラスター触媒の合成法の開拓

开发具有特定尺寸和表面条件的金属簇催化剂的合成方法

基本信息

批准号：
08J06320
负责人：
角山寛規
金额：
$ 0.51万
依托单位：
Hokkaido University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2008
资助国家：
日本
起止时间：
2008 至无数据
项目状态：
已结题

项目摘要

金属クラスターの触媒作用を分子レベルで理解していく上では、サイズおよび表面の結合状態や電子状態を明確にすることが必要である。本年は、1nm程度のポリマー保護金クラスターをサイズ選択的に合成する方法を開発し、アルコール酸化に対する触媒作用を対象として、クラスターの電子状態と活性の相関を明らかにした。マイクロミキサーを用いて、クラスター生成時の反応条件を微視的レベルで均一化することによって、これまで報告のない1.0nm程度のPVP保護金クラスターの合成に成功した。このクラスターは、通常のバッチ式の混合で得られていたもの(1.3nm)に比べ、約40%程度高い活性を示すことがわかった。さらに1〜4nmの金クラスターの電子状態を調べ、活性との相関について考察した結果、(1)ポリマーからの電子供与によってコアが負電荷を帯びること、(2)コアサイズが十分に小さく,供与された負電荷のエネルギー準位が高いことが触媒活性に重要であることがわかった。したがって高活性な触媒を得るためには、電子供与性の配位子の選定およびコアサイズを十分に小さくする必要があることがわかった。

Metal クラスターの catalysis を molecular レベルで understand していく on では, サイズおよのび surface combined with や electronic state を clear にすることが necessary である. は this year, the degree of 1 nm のポリマー would クラスターをサイズ sentaku に synthetic する method を open 発し, アルコール acidification にす seaborne る catalysis を like と seaborne して, クラスターの electronic state と active の masato を Ming らかにした. マイクロミキサーを with いて, クラスター generated when の anti 応を slightly depending on the condition of レベルで homogenization することによって, これまで report のない 1.0 nm level の PVP would クラスターの synthetic に successful した. このクラスターは, usually のバッチ type の mixed で must られていたもの (1.3 nm) に than べ, high degree of about 40% い active をすことがわかった. さらに 1 ~ 4 nm の gold クラスターの electronic state をべ, active との phase masato について investigation した results, (1) ポリマーからの electronic に and supply よってコアが negative を帯びること, (2) コアサイズが very small にさく, and supply された negative のエネルギー allowed a high がいことがに important catalytic activity である Youdaoplaceholder0 とがわった. したがって highly active な catalyst を have るためには, electronics for sexual の ligand の selected およびコアサイズを very small にさくする necessary があることがわかった.