非水系バイオ燃料電池の構築

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本研究では先ず、非水系バイオ燃料電池の構築に先立って、水系におけるバイオ燃料電池の高出力化を目指した。酵素の多量固定化とそれによる酵素バイオ燃料電池の出力向上を目的として、高い実効面積を有する金ナノ粒子修飾電極を作製した。その電極上ヘフルクトース脱水素酵素とビリルビン酸化酵素をアノード及びカソード触媒としてそれぞれ固定化し、フルクトース/O_2型バイオ燃料電池を構築した。この酵素バイオ燃料電池の電極反応は、アノードとカソードいずれも酵素-電極間の直接的な電子移動(DET)反応に基づくものであり、メディエーターやセパレーターを必要とせず、非常にシンプルなセル設計での発電が可能であるという特徴がある。フルクトースが溶解したpH6の緩衝液中において発電特性を評価した結果、溶液を攪拌させた条件において、開回路電位は720mV、最大電流密度は4.9mAcm^<-2>、最大電力は0,87mWcm^<-2>(300mVにおいて)となり、DET型のバイオ燃料電池としては非常に高い出力を得ることに成功した。12時間連続で発電させた場合においても、初期発電量の85%を維持しており、酵素を固定化した金ナノ粒子修飾電極は高い安定性を有していることが明らかとなった。次に、非水系バイオ燃料電池を構築するため、イオン液体中での酵素の電極反応について検討した。その結果、アニオンとしてビス(トリフルオロメタンスルフォニル)イミド(TFSI)を有する数種のイオン液体中に微少量の水を添加した際に、ビリルビンオキシダーゼのDET反応が観測されることが明らかとなった。電気化学測定の結果、ビリルビンオキシダーゼは、水中と同様に、イオン液体中でも酸素の四電子還元反応を触媒していることが明らかとなった。