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制限ナノ空間水における水素結合ネットワークの発達と,低温安定構造及びダイナミクス

受限纳米空间水中氢键网络的发展、低温稳定结构和动力学

基本信息

批准号：
08J09631
负责人：
渡辺啓介
金额：
$ 0.77万
依托单位：
Tokyo Institute of Technology
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2008
资助国家：
日本
起止时间：
2008 至 2009
项目状态：
已结题

项目摘要

結晶性でかつ円筒状の一次元細孔を持つ,[M(H_2bim)_3](TMA)・nH_2O(M=Cr, Co, Ru)内部に閉じ込められた一次元水の熱測定の比較解析を進めた.既報の非晶性一次元細孔壁を持つMCM-41シリカとの比較により,細孔壁が結晶性あるいは非晶性の違いは,細孔水の低温秩序構造を決定づける重要な因子であることを明らかにした.また,前年度に合成した二次元シリカ(膜厚d=3.7, 2.9, 2.7, 2.3nm)内部に薄膜水を閉じ込め,熱測定を行った。これより,内部に閉じ込められた二次元薄膜水は,膜厚の減少とともに,融点降下することを見いだし,水の膜厚に対する融点の状態図を作成した.得られた状態図は,既報のMCM-41シリカ細孔水と異なることから,一次元水とは異なった構造を持つ二次元水の存在の確証を得た.さらに,断熱型熱量計によるエンタルピー緩和速度測定から,細孔壁の近傍に存在する二次元界面水のガラス化を観測し,そのガラス転移温度T_gは膜厚に依らず,134Kと一定値を示すという結果を得た.これを既報の一次元界面水における,細孔径の増加に対するT_gの増大傾向と比較して,一次元界面水の細孔径無限大の極限としての二次元界面水のT_gが,一定値を示すことを提案した.このモデルは,長年論争中のT_g=136Kを示す蒸着非晶質氷の構造解明にも貴重な示唆を与える.このような形状制御した細孔水について,その挙動が実験的に明らかにされたことは,今後の凝縮体科学にとって大変重要に貢献するものと期待される.

Comparative analysis of thermal measurement of one-dimensional water in crystalline [M(H_2bim)_3](TMA)·nH_2O(M=Cr, Co, Ru). It is reported that amorphous one-dimensional pore wall is maintained in MCM-41 and compared with amorphous pore wall, amorphous pore wall and low-temperature order structure of pore water are important factors to determine the structure. In the previous year, the film thickness d=3.7, 2.9, 2.7, 2.3 nm was determined by thermal analysis. The inner part of the film is closed and the film thickness is reduced. The melting point is lowered. The film thickness of the water is reduced. The results show that MCM-41 has been reported to be in the state of existence, and the existence of one-dimensional water has been confirmed. In addition, the thermal insulation type calorimeter measured the relaxation velocity of the film, and the existence of a two-dimensional interface water near the pore wall. The temperature of the transition T_g varied with the film thickness at 134K. The results were obtained. The increase of pore size of the first dimensional interface water is related to the increase of T_g. T_g=136K in the long debate shows that amorphous structure is still in existence. The shape control of the pore water is expected to be an important contribution to future condensed matter science.