３パルス型フェムト秒時間分解分光による電荷ガラス転移における動的不均一性の探索

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本研究の最終目標である「ガラス転移の解明」に向けて、近年基礎、応用の両面から注目を集めている有機分子結晶の電荷ガラス状態を研究対象とすし、ガラス転移解明の鍵を握る「動的不均一性」に関する知見を得ることを目的とする。本研究では電子系のみを瞬時励起可能なフェムト秒光パルスを用いた電子の緩和ダイナミクス測定を基礎とした、３パルス型ポンププローブ分光による電荷ガラス形成の実時間観測に挑戦し、ガラス転移に対する新たな知見を得る。初年度は３パルス型ポンププローブ分光を実施するための基礎となる、q-(BEDT-TTF)2CsZn(SCN)4（以降q-Cs）における「電荷ガラス状態」の光誘起ダイナミクスの解析、及び10Kでのフルーエンス依存性測定を行った。特に50K以下の低温領域においては、偏光異方性が消失する振る舞いが観測されていたが、解析の結果、格子系がランダムな電荷分布を伴い変位することによる構造的な転移であることが示唆された。これは結晶中の電子のガラス状態に特有な物性であり、ガラス状態、転移の多様性を示す重要な結果と考えられる。これらの成果は論文として出版した。また10Kでのフルーエンス依存性測定では格子系の変位に由来する長い緩和時間をもつダイナミクスがフルーエンスに対して、飽和的な振る舞いを示すことが分かった。これを利用すれば３パルス型ポンププローブ分光を実施できる可能性がある。一方で試料依存性場所依存性も多少あることも判明したため、これらの振る舞いが普遍的に観測されるのか否か調査する必要がある。