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３パルス型フェムト秒時間分解分光による電荷ガラス転移における動的不均一性の探索

使用三脉冲飞秒时间分辨光谱探索电荷玻璃化转变的动态不均匀性

基本信息

批准号：
22H01162
负责人：
土屋聡
金额：
$ 11.23万
依托单位：
Hokkaido University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research (B)
财政年份：
2022
资助国家：
日本
起止时间：
2022-04-01 至 2025-03-31
项目状态：
未结题

项目摘要

本研究の最終目標である「ガラス転移の解明」に向けて、近年基礎、応用の両面から注目を集めている有機分子結晶の電荷ガラス状態を研究対象とすし、ガラス転移解明の鍵を握る「動的不均一性」に関する知見を得ることを目的とする。本研究では電子系のみを瞬時励起可能なフェムト秒光パルスを用いた電子の緩和ダイナミクス測定を基礎とした、３パルス型ポンププローブ分光による電荷ガラス形成の実時間観測に挑戦し、ガラス転移に対する新たな知見を得る。初年度は３パルス型ポンププローブ分光を実施するための基礎となる、q-(BEDT-TTF)2CsZn(SCN)4（以降q-Cs）における「電荷ガラス状態」の光誘起ダイナミクスの解析、及び10Kでのフルーエンス依存性測定を行った。特に50K以下の低温領域においては、偏光異方性が消失する振る舞いが観測されていたが、解析の結果、格子系がランダムな電荷分布を伴い変位することによる構造的な転移であることが示唆された。これは結晶中の電子のガラス状態に特有な物性であり、ガラス状態、転移の多様性を示す重要な結果と考えられる。これらの成果は論文として出版した。また10Kでのフルーエンス依存性測定では格子系の変位に由来する長い緩和時間をもつダイナミクスがフルーエンスに対して、飽和的な振る舞いを示すことが分かった。これを利用すれば３パルス型ポンププローブ分光を実施できる可能性がある。一方で試料依存性場所依存性も多少あることも判明したため、これらの振る舞いが普遍的に観測されるのか否か調査する必要がある。

The ultimate goal of this study is to understand the dynamics of organic molecular crystals and to understand the dynamics of heterogeneities. In this study, we have obtained new insights into the measurement of electron relaxation in electron systems based on the instantaneous excitation of electron systems and the time measurement of charge formation in electron spectroscopy. In the early years, we conducted the analysis of the photoinduced emission of the "charge state" in the form of q-(BEDT-TTF)2CsZn(SCN)4 (reduced q-Cs), and the measurement of the dependence of the emission on the charge state at 10K. In particular, in the low temperature region below 50K, polarization anisotropy disappears, vibration occurs, analysis results, lattice system changes, charge distribution occurs, and structure shifts occur. This is an important result of the special properties of the electron state in the crystal, the electron state and the diversity of the transition. The results of the paper were published. 10K. The dependence of the lattice system on the origin of the long relaxation time is measured. The saturation of the oscillation is measured. The possibility of using the spectrum is discussed. A party's sample-dependent location-dependent behavior is often detected and investigated.