CO解毒作用を持つ水素燃料電池とその為のPROX触媒の開発

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Fe/Pt/TiO_2触媒およびPt/carbon触媒は室温付近から極めて高いCO選択酸化活性を示す触媒を発見し、その反応メカニズムを反応の観点から反応メカニズムについて明らかにし、その詳細についてはジャーナルおよび触媒学会等で報告をしている。今年度は、これらの触媒を材料からの観点でアプローチを行い、その反応メカニズムを証明することが目的であった。Fe/Pt/TiO_2触媒の鉄添加量の最適化を行った。そこで、粉状にした1wt%Pt/TiO_2触媒に対して0.01,0.05,0.1,0.5,1,5,10,20…wt.%k的に鉄の添加量を増やして行き、PROX反応について調べた。その結果、5～10wt.%の鉄添加量が最適であることがわかった。また、これら鉄の添加量を変えることで得られた幾つかの触媒についてBET法を用いて比表面積について調べた。担体に用いたTiO_2の比表面積は58.9m^2/gであったのに対して、最も高いCO選択酸化活性(CO conv.=95%)を示した10wt.%Fe/Pt/TiO_2触媒は53.3m^2/gであった。このことから、本触媒のCO選択酸化活性は比表面積に全く依存しないことがわかった。次に、反応前,活性処理後および反応後の鉄と白金の状態を調べるためにXPSを用いて調べた。すると、Ptは反応前では高binding energy側にあるのに対し、水素を用いた活性化処理および反応後では金属Pt(70.9eV)付近のbinding energyを示すことがわかった。一方、鉄の状態は反応前では3価のFeであり、素を用いた活性化処理および反応後では低binding energyを示すことから、還元されていることがわかった。これらのことから、高いCO選択酸化活性を示す触媒の状態としてPtは金属でることが望ましく、鉄は3価より還元され2価であることが望ましいことがわかった。