可視光水分解光触媒の新しい設計概念

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光触媒を用いた水分解反応において、酸化亜鉛(ZnO)と窒化ガリウム(GaN)からなる固溶体が、適当な水素発生触媒(RuO_2あるいはRh/Cr酸化物)を担持させると、可視光で水を分解できることが最近見出された。この材料は、ZnOとGaNが複合化することで、バンドギャップが小さくなっていると理解されていたが、われわれの最近の実験結果(発光分光)この可視吸収の要因がGaN結晶中のGaにZnが置換することによって形成される(Zn濃度によってポテンシャルが変化する)アクセプター準位によるものであること、固溶体の固有吸収端(バンドギャップ)は紫外域にあることを突き止めた。また、この固溶体では、NがOが置換することによって浅いドナー準位も同時に形成されており、可視光による水分解活性の発現には、このようなアクセプターとドナーが共ドープされた電子エネルギー構造が必須であるという独自の見解に至った。本研究は、このようなアイデアに基づいて、電子エネルギー構造を制御した材料を作製し、その特性を評価することで、まったく新規な水分解光触媒材料群の開発するための基礎作りをするものである。本年度は、窒素化合物(LiN)を用いた新たなGaN調製への試み、アクセプターの種類や濃度を変化させたGaNの発光分光による解析、GaN電極作製に向けた薄膜材料の調製手法の開発などを進めた。また、一連の研究の中で、可視光水素発生に有効な新規材料を見いだした。