連続短周期パルス法(TAP)による新規酸素吸蔵ー放出材料の開発

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自動車の排気ガス中に含まれるCOやHC、NO_xによって引き起こされる大気汚染、酸性雨は重大な問題である。自動車用触媒はこのCOとHCを酸化することによりCO_2とH_2Oに、NO_xを還元してN_2とO_2に転化させる。しかしエンジン始動時は低温であるため排ガスを浄化させることができない。したがって、より低温で酸素を放出・吸蔵する能力の高い触媒の開発が求められている。現在は主に、自動車用触媒として貴金属担持セリア系酸化物が用いられているが、熱安定性が低くコストが高いという欠点がある。これまで、高い酸化還元能と熱安定性を有するペロブスカイト型酸化物(ABO3)について着目し、LaCoO_3,LaFeO_3が高活性であること、LaにSrを添加したものがCO酸化活性能の向上と低温での反応が進行することを見出した。そこで本年度では、ペロブスカイト化合物のBサイト添加効果について検討し、またコストが高いCoに代替する他元素を探究し、熱安定性に優れた高活性な高容量酸素ストレージ材料の開発を目的とする。さらには酸素の吸収・放出量、それらの速度について過渡パルス法(TAP法)により検討を行った。FeにMnを添加していくと活性が著しく向上し、50mol%で最大値を示した(Fig.1)。また、400℃でもCeO_2(500℃)と同等の活性を示した(Fig.2)。Bサイトに価数の異なるMnを導入したことにより、欠陥が生じ酸素が脱離しやすくなったためであると推察している。LaFe_<0.5>Mn_<0.5>O_3は高非面積を有し,反応前後で結晶相の変化はなく安定であることがわかった。