Fixation of Carbon Dioxide with Hydrogen Using Organomotallic Hydride Complexes under Atmospheric Pressure in Water

在大气压下在水中使用有机金属氢化物配合物用氢气固定二氧化碳

• 批准号: 21550061
• 负责人: SUENOBU Tomoyoshi
• 金额: $ 3.08万
• 依托单位: Osaka University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Scientific Research (C)
• 财政年份: 2009
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2009 至 2012
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-21550061/
• 关键词: 触媒・化学プロセス; 水素; 光物性; 地球温暖化; 燃料電池; 化学燃料; 有機金属; 水

The pH-selective decomposition of formic acid (HCOOH) leading to efficient generation of hydrogen was achieved at room temperature in deaerated water using a heterodinuclear iridium-ruthenium complex (1) as a catalyst. Hydrogen isotopic gases (HD and/or D2) were selectively generated using deuterated formic acid (DCOOH) or D2O in place of HCOOH or H2O, respectively. The complex 1 is found to act as an efficient catalyst for four-electron reduction of O2 with formic acid at room temperature in aerated water. Photocatalytic hydrogen evolution occurs at room temperature under visible-light irradiation of an aqueous solution of [Ru(bpy)3]2+(bpy = 2,2’-bipyridine) and ascorbic acid in the presence of 1. Interconversion between H2 and formic acid accompanied by CO2emission and fixation has been made possible in water at ambient temperature under atmospheric pressure by using a [C,N] cyclometallated organoiridium complex as an efficient catalyst for both directions depending on pH.

以异双核铱-钌配合物（1）为催化剂，在室温脱气水中实现了甲酸（HCOOH）的pH选择性分解，从而有效地产生氢气。分别使用氘代甲酸（DCOOH）或D2 O代替HCOOH或H2O选择性地产生氢同位素气体（HD和/或D2）。配合物1被发现作为一个有效的催化剂，四电子还原O2与甲酸在室温下在充气水中。在室温下，在1存在下，在[Ru（bpy）3]2+（bpy = 2，2 '-联吡啶）和抗坏血酸的水溶液的可见光照射下发生光催化析氢。利用[C，N]环化有机铱配合物作为高效催化剂，在室温和常压下进行了H2和甲酸之间的相互转化，并伴随CO2的释放和固定。

项目成果

半導体光触媒とルテニウム錯体の可視光励起を用いた水の触媒的光酸化反応

利用半导体光催化剂和钌配合物的可见光激发催化水的光氧化反应

• 发表时间: 2011
• 作者: 洪達超;PARK Jiyun;鄭知恩;末延知義;LEE Yong-Min;CHO Jaeheung;NAM Wonwoo;福住俊一;加藤 慧・末延 知義・福住 俊一
• 通讯作者: 加藤 慧・末延 知義・福住 俊一

Photocatalytic Generation of a Non-Heme Oxoiron(IV) Complex with Water as an Oxygen Source

• DOI: 10.1021/ja109794p
• 发表时间: 2011-03-16
• 期刊: JOURNAL OF THE AMERICAN CHEMICAL SOCIETY
• 影响因子: 15
• 作者: Kotani, Hiroaki;Suenobu, Tomoyoshi;Fukuzumi, Shunichi
• 通讯作者: Fukuzumi, Shunichi

Formic acid acting as an efficient oxygen scavenger in four-electron reduction of oxygen catalyzed by a heterodinuclear iridium-ruthenium complex in water.

• DOI: 10.1021/ja104486h
• 发表时间: 2010-08
• 期刊: Journal of the American Chemical Society
• 影响因子: 15
• 作者: S. Fukuzumi;Takeshi Kobayashi;T. Suenobu

メソポーラスシリカナノチューブに挿入されたドナー・アクセプター連結分子の長寿命光電荷分離状態の生成とアルキルベンゼン類の選択的酸素酸化反応

插入介孔二氧化硅纳米管中的供体-受体连接分子的长寿命光电荷分离态的产生以及烷基苯的选择性氧氧化

• 发表时间: 2009
• 作者: 末延知義;et al.;土井 馨・末延 知義・福住 俊一
• 通讯作者: 土井 馨・末延 知義・福住 俊一

単核金属錯体、二酸化炭素固定用触媒、ギ酸分解用触媒、ギ酸の製造方法および水素 (H_2) の製造方法

单核金属络合物、二氧化碳固定催化剂、甲酸分解催化剂、甲酸的制造方法以及氢(H_2)的制造方法

• 发表时间: 2010