酸化物極薄膜の構造歪み、及び物性評価

本研究の目的は、酸化物単結晶薄膜の格子歪みを制御し、歪みが薄膜の物性に与える影響を調べることである。そのためには、酸化物単結晶薄膜を下部及び上部電極薄膜で挟んだキャハシタ構造"を作製し、物性評価を行う必要がある。今年度は、リーク電流の少ないキャパシタ(以下、低リークキャパシタ)の作製技術確立を目標とし、下部電極材料の検討及び成長制御を行った。下部電極には、Ptなどの白金系金属または導電性酸化物が用いられる。前者を用いれば低リーク化が期待できるが、単結晶薄膜の形で得られないという問題があった。本研究では、SrTiO_3(100)基板上に、同じ格子サイズをもつPt-Ir合金(Pt_<0.8>Ir_<0.2>)を成長させるという画期的な手法で、白金系金属の下部電極を単結晶薄膜の形で得ることに成功した。さらに、このPt-Ir合金単結晶薄膜の電極としての機能性を確かめるため、電極上に単純な構造を持つ絶縁体酸化物であるNiOの単結晶薄膜および上部Pt電極を成長させその電気特性を評価した結果、このキャパシタが十分に低リークであり、Pt-Ir合金単結晶薄膜が電極として十分に機能することを実証した。白金系の金属電極を用いた"単結晶薄膜キャパシタ"の作製例は本研究が初めてであり、この系の物性評価の結果得られた多くの新知見は高く評価され、非常に多くの注目を集めている。これに関する結果をまとめた2報の論文は、共にApplied Physics Lettersに掲載された。また、本研究では新規機能性酸化物の探索も行った。FeやNiイオンを含むペロブスカイト型酸化物を還元剤CaH2を用いて300℃以下の低温で還元すると、結晶の骨格構造を保ったまま酸素イオンのみが引き抜かれ無限層構造へと変化する。この構造は高温超伝導を示す銅酸化物に見られることから、FeやNiを含む系の物性も非常に注目されている。しかしながら、還元過程における酸素イオン拡散のメカニズムが未解明であり、物性解明はおろか構造変化の制御すら困難であった。本研究では、Fe及びNi酸化物の低温還元過程における構造変化を、単結晶エピタキシャル薄膜を用いて評価することに初めて成功し、低温還元における構造変化に関する重要な知見を得た。これらの結果はNature Chemistryを始めとする各種雑誌に掲載された。

本研究の目的は、酸化物単結晶薄膜の格子歪みを制御し、歪みが薄膜の物性に与える影響を調べることである。そのためには、酸化物単結晶薄膜を下部及び上部電極薄膜で挟んだキャハシタ構造"を作製し、物性評価を行う必要がある。今年度は、リーク電流の少ないキャパシタ(以下、低リークキャパシタ)の作製技術確立を目標とし、下部電極材料の検討及び成長制御を行った。下部電極には、Ptなどの白金系金属または導電性酸化物が用いられる。前者を用いれば低リーク化が期待できるが、単結晶薄膜の形で得られないという問題があった。本研究では、SrTiO_3(100)基板上に、同じ格子サイズをもつPt-Ir合金(Pt_<0.8>Ir_<0.2>)を成長させるという画期的な手法で、白金系金属の下部電極を単結晶薄膜の形で得ることに成功した。さらに、このPt-Ir合金単結晶薄膜の電極としての機能性を確かめるため、電極上に単純な構造を持つ絶縁体酸化物であるNiOの単結晶薄膜および上部Pt電極を成長させその電気特性を評価した結果、このキャパシタが十分に低リークであり、Pt-Ir合金単結晶薄膜が電極として十分に機能することを実証した。白金系の金属電極を用いた"単結晶薄膜キャパシタ"の作製例は本研究が初めてであり、この系の物性評価の結果得られた多くの新知見は高く評価され、非常に多くの注目を集めている。これに関する結果をまとめた2報の論文は、共にApplied Physics Lettersに掲載された。また、本研究では新規機能性酸化物の探索も行った。FeやNiイオンを含むペロブスカイト型酸化物を還元剤CaH2を用いて300℃以下の低温で還元すると、結晶の骨格構造を保ったまま酸素イオンのみが引き抜かれ無限層構造へと変化する。この構造は高温超伝導を示す銅酸化物に見られることから、FeやNiを含む系の物性も非常に注目されている。しかしながら、還元過程における酸素イオン拡散のメカニズムが未解明であり、物性解明はおろか構造変化の制御すら困難であった。本研究では、Fe及びNi酸化物の低温還元過程における構造変化を、単結晶エピタキシャル薄膜を用いて評価することに初めて成功し、低温還元における構造変化に関する重要な知見を得た。これらの結果はNature Chemistryを始めとする各種雑誌に掲載された。