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ポリマー保護鉄硫黄クラスターを用いた窒素分子の活性化

使用聚合物保护的铁硫簇活化氮分子

基本信息

批准号：
09J05396
负责人：
太田俊
金额：
$ 0.9万
依托单位：
Nagoya University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2009
资助国家：
日本
起止时间：
2009 至 2010
项目状态：
已结题

项目摘要

1、研究成果の具体的内容当該研究室においては、ニトロゲナーゼP-clusterと同様のクラスター骨格を持つ[8Fe-7S]型クラスターが既に合成されている。そこで当該研究の予備実験として、このクラスターを用いたポリマー保護化を検討した。クラスターをトルエンに溶液させた後、ポリスチレンのトルエン溶液を加え、70℃で撹拌したところ、予定通り、ポリマー保護体が生成した。この保護体のTHF溶解に対して、ルチジン塩酸塩およびデカメチルコバルトセンを両者の化学量論比が1:1となるように加え、室温で30分間反応させた。反応系の気相部分をガスタイトシリンジで採取し、ガスクロマトグラフィーを行ったところ、本反応において、水素分子が発生していることが確認された。比較実験のため、ポリマー保護していないクラスターの存在下で同様の反応を行った場合には、水素分子の生成は確認されなかった。2、研究成果の意義と重要性当該研究において用いる鉄硫黄クラスターの無機骨格は、かさ高いチオラート配位子によって覆われている。このクラスターに対してプロトンを反応させると、チオラート配位子がチオールとして遊離してしまう。その結果、クラスターの無機骨格表面がさらされることになるため、クラスター骨格は不安定化され、速やかに崩壊する。当該研究において工夫したポリマー保護化は、この問題点を解決するための方策であり、チオラートに比べて高い塩基性を示すアミド配位子が鉄に配位した化合物を用いて、プロトン耐性を確認できたのは、その研究指針が正しかったことを裏付ける成果である。

1. Specific content of research results When the laboratory is in the middle of the process, the P-cluster and the same type of classification are held in the [8Fe-7S] type classification. When the study was prepared, the study was conducted in a protective manner. After the solution is added, the mixture is stirred at 70℃, and the protective material is formed. The chemical ratio of the protectant dissolved in THF is 1:1, and the reaction time is 30 minutes at room temperature. The reaction phase of the system is determined by the reaction of the reaction phase, the reaction phase and the reaction phase of the reaction phase. In the presence of the same reaction, the formation of water molecules is confirmed. 2. Significance and importance of the research results. When the research is carried out, iron and sulfur are used in the inorganic framework. This is the first time I've ever seen one of these things. As a result, the surface of the inorganic matrix is unstable and rapidly collapsed. When the study was carried out, the protection of iron and iron compounds was studied. The results showed that the iron and iron complexes were highly basic and resistant.