弱い分子間水素結合を利用して構築する多孔質構造体の構造と機能の解明

阐明利用弱分子间氢键构建的多孔结构的结构和功能

• 批准号: 22K04854
• 负责人: 太田 俊
• 金额: $ 2.75万
• 依托单位: Hirosaki University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Scientific Research (C)
• 财政年份: 2022
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2022-04-01 至 2025-03-31
• 项目状态: 未结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-22K04854/
• 关键词: 水素結合; 揮発性有機化合物; 吸着; 分離; 錯体

分子を水素結合により自己集合させた多孔質構造体をHOFと呼ぶ。本研究では、種々の弱い水素結合を利用して新規HOFを構築し、その構造と機能との関係を明らかにすることを主目的としている。研究初年度となる2022年度の主要な成果として、ある亜鉛錯体を基盤とするHOFが、構造変化を伴うゲスト交換機能を単結晶性を維持したまま示すことを見出した点が挙げられる。単結晶性を維持したままこの機能を発揮できるHOFは先例がない。単結晶X線構造解析により、構造変化を伴うゲスト交換が、HOF骨格を構成する分子間水素結合の一部の切断と、ゲスト分子との新たな水素結合の形成により起こることを明らかにした。水素結合の切断は、骨格構築に従来に比べて弱い水素結合を使用したため起こった、と捉えられる。よって、この成果はHOFの構築に弱い水素結合を利用することの意義の一つを示したものといえる。本年度には、極性のある揮発性有機化合物を選択的に合成できるニッケル錯体を基盤とするHOFが、ピリジンやアンモニア、メタノールの蒸気を吸着した場合に色を変化させることも見出した。この色変化挙動は、これまでに明らかにしてきたカルボニル化合物やエーテル類、クロロアルカン類の吸着挙動（色変化を示さない）とは対照的である。粉末X線回折や拡散反射スペクトルを測定することにより、この色変化が、配位子置換反応により生じていることを明らかにした。この配位子置換反応による色変化は当初予期していなかった成果である。これまでの研究に用いてきたものよりも弱い水素結合を利用したHOF構築にも取り組み、合成法やスケールに課題は残すものの、HOFを構築できることを見出した。今後、合成法を確立させることにより、より多様な基質に適応可能な吸着材料となる可能性が期待できる。

Molecular water binding and self-assembly In this study, the relationship between structure and function of HOF was studied. The main results of the study in the first year and 2022 are as follows: (1) the structure of the base plate,(2) the structure of the base plate,(3) the structure of the base plate,(4) the structure of the base plate,(5) the structure of the base plate,(6) the structure of the base plate,(7) the structure of the base plate,(8) the structure of the base plate,(9) the structure of the base plate,(10) the structure of the base plate, HOF has a precedent for maintaining crystallinity and functionality. X-ray structural analysis, structural transformation, exchange, HOF structure, molecular water binding part of the cut, molecular water binding, formation of new water binding Water element combination is cut off, bone structure is constructed, and water element combination is used. The results of this study indicate that the construction of HOF and the utilization of weak water elements are important for the development of HOF. This year, the synthesis of polar organic compounds was studied. The color of the compound is different from the color of the compound. X-ray diffraction and scattering The color change in this ligand replacement reaction is not as expected. This research is based on the analysis of the structure of HOF, the synthesis method, and the application of water element combination. In the future, synthetic methods will be established, and various substrates will be suitable for adsorption materials.

项目成果

極性のある有機化合物の蒸気を選択的に吸着する水素結合ネットワーク材料

选择性吸附极性有机化合物蒸气的氢键网络材料

• 发表时间: 2022
• 期刊: 化学工業
• 作者: Iwabuchi Yurika;Yamaguchi Ryoga;Murakami Tatsunari;Okazaki Masaaki;Ohta Shun;太田俊
• 通讯作者: 太田俊

Structures and functions of hydrogen-bonded organic frameworks based on metal chlorido complexes bearing a bis(benzimidzol-2-yl)methane

基于带有双(苯并咪唑-2-基)甲烷的金属氯化配合物的氢键有机骨架的结构和功能

• 发表时间: 2022
• 作者: Shun Ohta;Yurika Iwabuchi;Ryota Mukai;Ryoga Yamaguchi;Tomoyuki Toda;Masaaki Okazaki
• 通讯作者: Masaaki Okazaki

Synthesis, Structural Characterization, and Guest Exchange Properties of Hydrogen-Bonded Organic Frameworks Based on Bis(benzimidazole)ZnCl2 Complexes

基于双(苯并咪唑)ZnCl2配合物的氢键有机框架的合成、结构表征和客体交换性能

• DOI: 10.1021/acs.inorgchem.2c03131
• 发表时间: 2022
• 期刊: Inorganic Chemistry
• 影响因子: 4.6
• 作者: Iwabuchi Yurika;Yamaguchi Ryoga;Murakami Tatsunari;Okazaki Masaaki;Ohta Shun
• 通讯作者: Ohta Shun

【弘前大学 研究室探訪！】～理工学部 錯体化学研究室（太田俊助教）編

【参观弘前大学实验室！

フェニルビス(ベンゾイミダゾリル)メタノールを構築単位とする結晶性水素結合ネットワークの合成、構造および吸着機能

以苯基双(苯并咪唑基)甲醇为结构单元的结晶氢键网络的合成、结构和吸附功能

• 发表时间: 2022
• 作者: 太田俊;畠山竜弥;戸田智之;岡崎雅明
• 通讯作者: 岡崎雅明