多核錯体による基質の協同活性化を活用した新規触媒反応の開発

利用多核配合物协同活化底物开发新的催化反应

基本信息

  • 批准号:
    09J05595
  • 负责人:
  • 金额:
    $ 0.9万
  • 依托单位:
  • 依托单位国家:
    日本
  • 项目类别:
    Grant-in-Aid for JSPS Fellows
  • 财政年份:
    2009
  • 资助国家:
    日本
  • 起止时间:
    2009 至 2010
  • 项目状态:
    已结题

项目摘要

亜鉛四核クラスターを触媒とするエステル交換反応におけるアミン及び求核性複素環化合物の添加効果に関する研究エステルは多くの有機物に存在する重要な官能基であり、その効率的な合成法は重要な主題である。触媒的エステル交換反応は低級エステルと1モル当量程度のアルコールからより複雑な構造を有するエステルに変換できるため、有力なエステル合成法の一つである。申請者らの研究グループでは独自に開発した亜鉛四核クラスターがエステル交換反応に対して触媒活性を有する事を見出し、高い官能基共存性やアミノ基の存在下でも水酸基を選択的にアシル化する特異な化学選択性を報告している。申請者はアミンおよび求核性複素環を反応系に添加することで本エステル交換反応が著しく活性化され、これまで難しいとされた立体的に嵩高い基質から高収率で目的のエステルへの変換することに成功している。本年度では本系の反応機構に関する研究を主に行った。速度論及びESI-MS測定によって、亜鉛クラスター触媒が系中で異なる核数を有するクラスターとの間で平衡状態となり、より小さなものが主な触媒活性種としてはたらいていることを見出した。また、クラスターでない亜鉛化合物がほとんど活性を持たないことから、活性種がクラスターであることを明らかにした。さらに、添加剤によってより小さなクラスターをより安定化し、電子状態を変えることで高い活性が発現することが分かった。これらの効果は本クラスターに特徴的なものであることから、この研究を継続することによって金属クラスターを触媒として用いる化学反応について新たな知見が得られることが期待される。
Lead Tetranuclear Catalysts: A Study on the Effect of the Addition of Nuclear Complex Ring Compounds to Organic Compounds: The Existence of Important Functional Groups in Organic Compounds The catalyst exchange reaction is low level, equivalent level and complex structure. The applicant's research has been conducted independently to discover the presence of a tetra-functional group and a selective chemical group in the presence of a high functional group. The applicant shall be responsible for the preparation of the nuclear complex reaction system, and shall be responsible for the preparation of the nuclear complex reaction system. This year, we are conducting research on the relationship between the anti-corruption agencies of the system. Velocity and ESI-MS measurements show that the number of nuclei in the catalyst system varies from one to the next, and the number of nuclei in the catalyst system varies from one to the next. Lead compounds are active species. In addition, additives can stabilize small components and change electronic states, resulting in high activity. The results of this study are expected to be useful in the study of metal catalysts and chemical reactions

项目成果

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专著数量(0)
科研奖励数量(0)
会议论文数量(0)
专利数量(0)
カルボキシラート架橋亜鉛四核クラスター触媒によるエステル交換反応におけるアミンと複素環化合物の添加効果
胺和杂环化合物的加成对羧酸桥锌四核簇催化酯交换反应的影响
  • DOI:
  • 发表时间:
    2010
  • 期刊:
  • 影响因子:
    0
  • 作者:
    David M;et al;前川雄亮
  • 通讯作者:
    前川雄亮
亜鉛四核クラスター触媒を用いるエステル交換反応におけるアミン及び複素環化合物の添加効果
胺和杂环化合物的加成对锌四核簇催化剂酯交换反应的影响
  • DOI:
  • 发表时间:
    2010
  • 期刊:
  • 影响因子:
    0
  • 作者:
    Murakami;M.;Taketomi;Y.;Sato;H.;and Yamamoto;K.;前川雄亮
  • 通讯作者:
    前川雄亮
亜鉛四核クラスター触媒を用いる化学選択的エステル交換反応とアミン添加による反応 加速効果
使用锌四核簇催化剂的化学选择性酯交换反应以及胺加成的反应加速效果
  • DOI:
  • 发表时间:
    2009
  • 期刊:
  • 影响因子:
    0
  • 作者:
    前川雄亮;林結希子;岩崎孝紀;大嶋孝志;真島和志
  • 通讯作者:
    真島和志
Additive Effects on Zn_4(OCOCF_3)_6O Catalyzed Transesterification
Zn_4(OCOCF_3)_6O催化酯交换反应的加性效应
  • DOI:
  • 发表时间:
    2010
  • 期刊:
  • 影响因子:
    0
  • 作者:
    Y.Maegawa;Y.Hayashi;K.Agura;T.Iwasaki;T.Ohshima;K.Mashima
  • 通讯作者:
    K.Mashima
亜鉛四核クラスター触媒による化学選択的エステル交換反応とアミン添加効果
锌四核簇催化剂化学选择性酯交换反应及胺加成的影响
  • DOI:
  • 发表时间:
    2009
  • 期刊:
  • 影响因子:
    0
  • 作者:
    Hashimoto C;Nomura W;Tamamura H;他7人、10番目;前川雄亮
  • 通讯作者:
    前川雄亮
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前川 雄亮其他文献

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