有機分子内包ガラスを利用した持続的水質浄化プロセスの開発

使用含有有机分子的玻璃开发可持续水净化工艺

基本信息

  • 批准号:
    09J07752
  • 负责人:
  • 金额:
    $ 1.79万
  • 依托单位:
  • 依托单位国家:
    日本
  • 项目类别:
    Grant-in-Aid for JSPS Fellows
  • 财政年份:
    2009
  • 资助国家:
    日本
  • 起止时间:
    2009 至 2011
  • 项目状态:
    已结题

项目摘要

ゼオライトは結晶性多孔質アルミノシリケートであり、その高い安定性、吸着特性、細孔容積から、有価物回収や汚染物質除去プロセスに応用できると考え、今回は主にゼオライトの合成及び物性評価、そして低コスト・低環境負荷でのゼオライト合成プロセスの確立を対象としたものを報告する。ゼオライトはシリカ源、アルミ源、アルカリ源、水及び有機構造規定剤(organic structure-directing agent;OSDA)を混合して反応混合物を調製し、これをオートクレープ内で高温・高圧下で水熱反応させて合成される。この時、OSDAの種類、反応混合物組成、反応条件及び反応操作を変化させることにより生成結晶相が制御され、これまでにbeta、ZSM-11、ZSM-12をはじめとする工業的価値の高いゼオライトが合成されてきた。これらのゼオライトを合成するためにはOSDAが必須であり、同時に新しいOSDAを用いた新規構造ゼオライト合成の試みも継続的に行われている。しかしながら、現状ではOSDAの構造はより複雑化し高価なものへと変化しているばかりでなく、OSDAを用いる従来方法は有機物含有廃液の処理や焼成時の排ガス処理などが不可避であるという欠点があり、ゼオライトの大量生産においてプロセスの煩雑化と高い環境負荷の主要因となっている。このような背景から、本研究では種結晶添加法によってOSDAを用いずに種々のゼオライトを合成することを試みた。種結晶添加法はOSDAを含まない反応混合物に予めOSDAを用いて合成したゼオライト種結晶(焼成品)を少量添加して水熱合成を行い、種結晶と同一構造を有するゼオライトをOSDA-freeで合成する新しいアプローチである。種結晶添加法によってこれまでにbeta、ZSM-11、ZSM-12ゼオライトの合成を行い、さらにこれらの生成物をそれぞれ種結晶として利用し、反応混合物に再度添加することで、種結晶と同一構造を有したゼオライト(グリーンゼオライト)を結晶化させることに初めて成功した。また実用化の面から、合成プロセスにおける種結晶の組成と添加量、反応混合物組成と生成物の関係の詳細な検討を行い、種々のゼオライトにおける最適合成条件を見出した。以上の結果は、グリーンケミストリーに基づいたゼオライトのOSDA-free合成プロセス確立のための重要な知見になると考え、国際学術雑誌への投稿を行った後、国際及び国内学会においてその成果を報告した。種結晶添加・OSDA無添加法の最大の魅力は優れた特性を有し、工業的価値の高いゼオライトを低コスト・低環境負荷で合成できる点である。しかしながら、betaは前記した条件では収率向上が課題である。また、ZSM-12については細孔特性の改善が必要である。さらに、得られるゼオライトの応用範囲を拡大するためには、構造破壊を伴わずにSi/Al比を増大させる方法の検討も必要である。今後はこれらの課題について検討していく予定である。
The crystalline porous material has high stability, adsorption characteristics, pore capacity, and application for the removal of pollutants. The synthesis and physical properties of the crystalline porous material have been evaluated. The synthesis and establishment of the crystalline porous material with low environmental load have been reported. The mixture of organic structure-directing agent (OSDA), water, and organic source, water, and organic structure-directing agent (OSDA) is mixed to produce a mixture of hydrothermal reactions at high temperatures and pressures. This time, the type of OSDA, the composition of the reaction mixture, the reaction conditions and the reaction operation are changed to form crystalline phases, beta, ZSM-11 and ZSM-12. The new OSDA structure is designed to be integrated into the new OSDA structure. The structure of OSDA is different from that of OSDA. The main cause of high environmental load is the treatment of organic matter, the treatment of waste liquid during burning, and the treatment of waste liquid during mass production. In this study, we try to use OSDA as a method of crystal addition. OSDA-free synthesis of a mixture of OSDA-containing crystals (calcined products) with small amounts of OSDA-free crystals The seed crystal addition method was successful in the synthesis of beta, ZSM-11 and ZSM-12, and in the re-crystallization of the product. Detailed discussion of the relationship between the composition of the crystal and the amount of addition, the composition of the reaction mixture and the product, and the optimum conditions for the formation of the crystal are presented. The above results are reported in the international and domestic academic journals. The maximum charm of OSDA addition-free method is excellent, and the industrial value is high, and the environmental load is low. The condition of beta is the problem of beta. It is necessary to improve the pore characteristics of ZSM-12. The method of increasing Si/Al ratio is necessary to improve the quality of materials. In the future, the problem will be solved.

项目成果

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種結晶添加法によるAl-rich betaゼオライト及びgreen betaゼオライトの合成プロセスの開発
晶种添加法合成富铝β沸石和绿β沸石工艺的开发
  • DOI:
  • 发表时间:
    2009
  • 期刊:
  • 影响因子:
    0
  • 作者:
    Yoshihiro Kamimura;Watcharop Chaikittisilp;Keiji Itabashi;Atsushi Shimojima;Tatsuya Okubo;上村佳大・Watcharop Chaikittisilp・棚橋紳也・板橋慶治・下嶋敦・大久保達也;上村佳大・Watcharop Chaikittisilp・板橋慶治・干川康人・下嶋敦・大久保達也
  • 通讯作者:
    上村佳大・Watcharop Chaikittisilp・板橋慶治・干川康人・下嶋敦・大久保達也
Seed-assisted, OSDA-free synthesis of MTW-type zeolite and "Green MTW" from sodium aluminosilicate gel systems
  • DOI:
    10.1016/j.micromeso.2011.05.038
  • 发表时间:
    2012-01-01
  • 期刊:
  • 影响因子:
    5.2
  • 作者:
    Kamimura, Yoshihiro;Itabashi, Keiji;Okubo, Tatsuya
  • 通讯作者:
    Okubo, Tatsuya
Seed-assisted synthesis of zeolite beta and "Green Beta" in OSDA-free Na+-aluminosilicate gels
在无 OSDA 的钠铝硅酸盐凝胶中种子辅助合成沸石 β 和“Green Beta”
  • DOI:
  • 发表时间:
    2010
  • 期刊:
  • 影响因子:
    0
  • 作者:
    Yoshihiro Kamimura;Watcharop Chaikittisilp;Keiji Itabashi;Atsushi Shimojima;Tatsuya Okubo
  • 通讯作者:
    Tatsuya Okubo
種結晶添加法によるOSDA-free MTW型ゼオライトの合成とその特性
晶种添加法合成无OSDA MTW型沸石及其性能
  • DOI:
  • 发表时间:
    2010
  • 期刊:
  • 影响因子:
    0
  • 作者:
    上村佳大;板橋慶治;下嶋敦;大久保達也
  • 通讯作者:
    大久保達也
Synthesis of Zeolite Beta and Green Beta in OSDA-Free and Seeding System
无 OSDA 和晶种系统中 Beta 沸石和 Green Beta 沸石的合成
  • DOI:
  • 发表时间:
    2010
  • 期刊:
  • 影响因子:
    0
  • 作者:
    Yoshihiro Kamimura;Watcharop Chaikittisilp;Keiji Itabashi;Atsushi Shimojima;Tatsuya Okubo
  • 通讯作者:
    Tatsuya Okubo
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