ジルコニウム酸化物をベースとした固体高分子形燃料電池用空気極触媒の機能解析

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環境問題解決への貢献が期待されるPEFCの空気極触媒には、高価で資源的制約を受ける白金が用いられ、PEFCの本格的普及を妨げている。一方、PEFC性能は、酸素還元反応が起こる空気極の触媒の性能如何による。つまり、酸素還元反応(ORR)メカニズムの解明は、PEFC性能向上に必須である。PEFCの本格普及を早めるためには、白金を凌駕する空気極触媒開発が先決である。昨年度までに、作製した触媒における結晶構造の精密構造解析により、特定の熱処理条件下で作製した触媒において形成された酸素欠陥が触媒性能を飛躍的に向上させる因子であることが明らかとなっている。また、触媒の高性能化因子が酸素欠陥であることを明らかにし、それを触媒作製に反映させたことで、触媒性能当たりの材料単価では白金を超える性能を達成した。本年度においては、触媒性能の更なる高活性化を目指して、炭素や窒素といった物質を起点として、酸素欠陥以外に酸素還元反応の活性点となりうる欠陥形成を新規に試みた。高機能化により触媒性能が向上した触媒を放射光を中心とした精密分析により酸素還元反応の活性点特定に尽力した。表面分析により、特定条件下で熱処理したすべての触媒には、表面に炭素が析出していることが示唆された。この炭素は触媒前駆体に由来して析出したと考えられた。この結果は、他の分析においても同様の結果を得ている。一方、表面析出炭素量と触媒姓能には線形関係が認められ、表面析出炭素量が減少するほど、触媒性能が向上していることがわかった。申請者らは酸素還元反応の活性点は酸素欠陥であると推定している。触媒の酸化過程において、炭素は一度析出し、析出したカーボンは強還元剤として働き、より多くの酸素欠陥を試料表面に形成させ、結果として触媒活性が向上したと推定された。これらの成果は投稿論文:4件、国内外の学会:3件で公表し、学術的、社会的貢献に努めた。