Kohärente Spektroskopie an Halbleiterquantenpunkten mit großen exzitonischen Bindungsenergien

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Im Gesamtprojekt war der Aufbau eines Vierwellenmisch-Experimentes (FWM) mit kurzen Pulslängen und variablen Pulsenergien vorgesehen, das es ermöglichen sollte a) II-VI Halbleiter und Halbleiternanostrukturen mit hohen exzitonischen Bindungsenergien mit Methoden der kohärenten optischen Spektroskopie zu untersuchen, b) das Zeitregime der Quantenkinetik zu erreichen und c) insbesondere das Material CdSe für verschiedenes Confinement (3D, 2D und 0D) zu untersuchen und die Ergebnisse in Abhängigkeit von der Dimension zu vergleichen. Im vergangenen Projektzeitraum wurde insbesondere das FWM in epitaktisch gewachsenen, nanometergroßen CdSe-Inseln eingebettet in ZnSe und das FWM in bulk CdSe untersucht. Es konnte die Biexzitonbindungsenergie für lokalisierte Exzitonen als Funktion des Confinements bestimmt werden. Mit 70 fs Pulsen und maximalen Anregungsdichten um 1019 cm-3 konnte für das Volumenmaterial CdSe der Zeitbereich der Quantenkinetik erreicht werden. Durch geeignete Wahl der Anregungsbedingungen (Pulsenergie, Pulslänge und Polarisation) konnte die kohärente Kopplung des B-Exzitons an die LO-Phononen als auch an das A-Kontinuum und an das B-Kontinuum jeweils getrennt untersucht werden. Nicht-Markov'sches Verhalten konnte durch eine Quantenschwebung des FWM-Signals des B-Excitons mit der LO-Phononfrequenz nachgewiesen werden. Bei hohen Anregungsdichten und Untersuchung der Wechselwirkung von B-Exziton mit B-Kontinuum (A-Kontinuum durch Polarisationsauswahlregeln ausgeschalten) zeigt die spektrale Response neben dem stark verbreiterten Exziton eine dichteabhängige Bande im Bereich der B-Kontinuumsabsorption. Der Zerfall des FWM-Signals innerhalb der ersten 100fs kann mit einem exp(-t3/t3)-Gesetz gefittet werden. Die letztgenannten Ergebnisse sind in guter Übereinstimmung mit theoretischen Voraussagen von L. Banyai, H. Haug und Mitarbeitern. In der abschliessenden Antragsperiode sollen durch abrundende Experimente und Zusammenarbeit mit Theoriegruppen die erhaltenen, bisher unveröffentlichten Ergebnisse bis zur Publikationsreife gebracht werden. Weiterhin sollen noch ausstehende, vergleichende Experimente an CdSe und CdS-Nanostrukturen (Bestimmung der Biexzitonbindungsenergie für Quantenpunkte, Auswertung der FWM-Response zu kurzen Zeiten ( 200 fs) in Volumenmaterial) durchgeführt und abgeschlossen werden.