Boundary layers and thin films of ionic conductors: Electronic structure, electrochemical potentials, defect formation and degradation mechanisms (A03)

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Der Einfluss der elektronischen Struktur auf die elektrische Ermüdung ionen- und elektronenleitender Metalloxide in Li-Ionenbatterien soll weiterhin systematisch untersucht werden. Der Verlust in der Kapazität und den Batteriespannungen durch mehrfache Lade- und Entladezyklen beruht auf Nichtreversibilitäten in den Einlagerungsreaktionen, die auf Phasenumwandlungen und/oder Zersetzungsreaktionen im Volumen und an der Phasengrenzfläche zum Elektrolyten zurückgeführt werden können. Erste detaillierte Ergebnisse zur Elektronenstruktur von Kathoden des Typs LiCoO2 sind inzwischen vorhanden. Systematische Erkenntnisse zu den mit der Umladung verbundenen Änderungen der Elektronenstuktur für die Oxide des Typs Lix(M,M’)O2 (M,M’ = Ni, Co, Mn) stehen aber noch aus. Schwerpunkt dieses Teilprojekts ist die Präparation oxidischer Kathodenmaterialien für Interkalationsbatterien LixMO2 (M = Ni, Co, Mn) (ggf. inklusive Substitutionsverbindungen im KatJAEGERMANN ionengitter) in der Form dünner Schichten. Neben Plasmadepositionsverfahren sollen zusätzlich Metallorganische CVD Verfahren verwendet werden. Die Analyse der elektronischen Struktur erfolgt mittels elektronenspektroskopischer Verfahren (XPS, UPS, XAS). Einlagerungs- und Auslagerungsreaktionen werden in klassischen elektrochemischen Zellen untersucht. Die damit verbundenen Degradationsprozesse, auch an der Phasengrenze zum Elektrolyten, werden durch Einsatz des im Fachgebiet aufgebauten Analysesystems SoLiAS (Solid-Liquid-Analysis-System) charakterisiert. Aus solchen Messungen werden dann Änderungen in den Oxidationsstufen der Konstituenten im Vergleich zwischen Volumen und Oberfläche in Abhängigkeit von Stromdichten und Ladungszustand bestimmt. Defektbildungsprozesse und Änderungen der chemischen Zusammensetzung sind mit Änderungen der Kapazität zu korrelieren. Mit den erhaltenen Ergebnissen sollen Strategien für die Passivierung der Oberflächen gegen Degradationsprozesse entwickelt werden.