Modeling of Sorption and Reactivity of Hydrocarbons on Zeolites Containing Extra-Framework Metal Species

Das Projekt zielt darauf ab，die Möglichkeiten für eine atomare Modellierung der Sorption und Reaktivität von komplexen katalytischen Systemen，die auf mikroporösen Materialien basieren，zu verbessern. Schwerpunkt是一种定量的工业测量方法，用于测量Kohlenwasserstoffen和沸石中的超金属。通过对Kohlenwasserstoffen的结构和能量参数以及在沸石中对金属进行的反应进行模拟，可以得到一种复合的量子力学/分子力学-（QM/MM）-修正方法。这是一种有效的并行Um schwache Wechselfenkungen von adsorbierten Kohlenwasserstoffen mit dem Zeolithgerüst modelieren zu können，soll dieses Einbettungsverfahren um eine entsprechende Molekülmechanikbeschreibung ergänzt韦尔登. QM/MM-处理器的组合可以使人产生不同的功能，没有分散的选择性，以及分子机制，而人的教育和空间不能被限制。信息和动力学参数，人从一个derartig weiterentwickelten模型可以得到，可以得到，效果从过程zu verbessern，从getragenen金属katalysiert韦尔登。在第一个合成阶段，我们将讨论韦尔登的合成：（i）乙烯共聚物的合成，（ii）通过Gitterpositionen的金属化使烯烃脱氢，（iii）使烯烃加氢并生成Ir 4-烯烃。

Das Projekt zielt darauf ab, die Möglichkeiten für eine atomare Modellierung der Sorption und Reaktivität von komplexen katalytischen Systemen, die auf mikroporösen Materialien basieren, zu verbessern. Der Schwerpunkt liegt bei einer quantitativen Beschreibung von industriell wichtigen Reaktionen von Kohlenwasserstoffen an Übergangsmetallspezies in Zeolithen. Um Struktur- und Energieparameter von Kohlenwasserstoffen und ihren Reaktionszwischenstufen auf Metallen in Zeolithen adäquat modellieren zu können, wird eine gemischte Quantenmechanik/Molekülmechanik-(QM/MM)-Rechenmethode spezifisch modifiziert und angewendet. Dieses Verfahren kombiniert das effiziente parallele Dichtefunktionalprogramm PARAGAUSS und die von den Antragstellern jüngst entwickelte Einbettungsmethode covEPE für Substratcluster. Um schwache Wechselwirkungen von adsorbierten Kohlenwasserstoffen mit dem Zeolithgerüst modellieren zu können, soll dieses Einbettungsverfahren um eine entsprechende Molekülmechanikbeschreibung ergänzt werden. Mit dieser kombinierten QM/MM-Behandlung kann man Einschränkungen sowohl der gängigen Dichtefunktionalbeschreibung, die keine Dispersionswechselwirkung enthält, und der Molekülmechanik, mit der man die Bildung und Spaltung von Bindungen nicht erfassen kann, überwinden. Information über thermodynamische und kinetische Parameter, die man aus einem derartig weiterentwickelten Modell gewinnen kann, kann dazu beitragen, die Effizienz von Prozessen zu verbessern, die von getragenen Metallteilchen katalysiert werden. In der ersten Antragsperiode sollen folgende Aufgaben bearbeitet werden: (i) Ausbau des covEPE-Verfahrens, (ii) Dehydrogenierung von Alkanen durch d-Metallkationen außerhalb von Gitterpositionen, (iii) Hydrogenierung von Alkenen an getragenen Ir4-Clustern.