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Modeling of Sorption and Reactivity of Hydrocarbons on Zeolites Containing Extra-Framework Metal Species

含有骨架外金属物质的沸石上碳氢化合物的吸附和反应性模拟

基本信息

批准号：
5405913
负责人：
Professor Dr. Notker Rösch
金额：
--
依托单位：
Faculty of Chemistry and Pharmacy
依托单位国家：
德国
项目类别：
Priority Programmes
财政年份：
2003
资助国家：
德国
起止时间：
2002-12-31 至 2010-12-31
项目状态：
已结题

来源：
https://gepris.dfg.de/gepris/projekt/5405913?language=en
关键词：
Modeling Sorption Reactivity Hydrocarbons Zeolites

项目摘要

Das Projekt zielt darauf ab, die Möglichkeiten für eine atomare Modellierung der Sorption und Reaktivität von komplexen katalytischen Systemen, die auf mikroporösen Materialien basieren, zu verbessern. Der Schwerpunkt liegt bei einer quantitativen Beschreibung von industriell wichtigen Reaktionen von Kohlenwasserstoffen an Übergangsmetallspezies in Zeolithen. Um Struktur- und Energieparameter von Kohlenwasserstoffen und ihren Reaktionszwischenstufen auf Metallen in Zeolithen adäquat modellieren zu können, wird eine gemischte Quantenmechanik/Molekülmechanik-(QM/MM)-Rechenmethode spezifisch modifiziert und angewendet. Dieses Verfahren kombiniert das effiziente parallele Dichtefunktionalprogramm PARAGAUSS und die von den Antragstellern jüngst entwickelte Einbettungsmethode covEPE für Substratcluster. Um schwache Wechselwirkungen von adsorbierten Kohlenwasserstoffen mit dem Zeolithgerüst modellieren zu können, soll dieses Einbettungsverfahren um eine entsprechende Molekülmechanikbeschreibung ergänzt werden. Mit dieser kombinierten QM/MM-Behandlung kann man Einschränkungen sowohl der gängigen Dichtefunktionalbeschreibung, die keine Dispersionswechselwirkung enthält, und der Molekülmechanik, mit der man die Bildung und Spaltung von Bindungen nicht erfassen kann, überwinden. Information über thermodynamische und kinetische Parameter, die man aus einem derartig weiterentwickelten Modell gewinnen kann, kann dazu beitragen, die Effizienz von Prozessen zu verbessern, die von getragenen Metallteilchen katalysiert werden. In der ersten Antragsperiode sollen folgende Aufgaben bearbeitet werden: (i) Ausbau des covEPE-Verfahrens, (ii) Dehydrogenierung von Alkanen durch d-Metallkationen außerhalb von Gitterpositionen, (iii) Hydrogenierung von Alkenen an getragenen Ir4-Clustern.

Das Projekt zielt darauf ab，die Möglichkeiten für eineatomare Modellierung der Sorption und Reaktivität von komplexen katalytischen Systemen，die auf mikroporösen Materialien basieren，zu verbessern。 Der Schwerpunkt liegt bei einerQuantreibung von industriell wichtigen Reaktionen von Kohlenwasserstoffen an Übergangsmetalspezies in Zeolithen. Um Struktur- und Energieparameter von Kohlenwasserstoffen und ihren Reaktionszwischenstufen auf Metallen in Zeolithen adäquat modellieren zu können, wird eine gemischte Quantenmechanik/Molekülmechanik-(QM/MM)-Rechenmethode spezifisch modifiziert and 安格温德特。并行高效并行程序的运行与子集群的 EPE 方法的集成。 Um schwache Wechselwirkungen von adsorbierten Kohlenwasserstoffen mit dem Zeolithgerüst modellieren zu können, soll dieses Einbettungsverfahren um eine entprechende Molekülmechanikbeschreibung ergänzt werden. Mit dieser kombinierten QM/MM-Behandlung kann man Einschränkungen sowohl der gängigen Dichtefunktionalbeschreibung, die keine Dispersionswechselwirkung enthält, und der Molekülmechanik, mit der man die Bildung und Spaltung von Bindungen nicht erfassen kann, 上温登。有关热力学和运动参数的信息，请参阅模型设计、设计、生产效率、金属加工性能。在 der ersten Antragsperiode solende Aufgaben bearbeitet werden 中：(i) Ausbau des covEPE-Verfahrens，(ii) DeHydrogenierung von Alkanen durch d-Metallkationen außerhalb von Gitterpositionen，(iii) Hydrogenierung von Alkenen 和 getragenen Ir4-Clustern。