Selective ring opening of cyclic hydrocarbons during fuel upgrading: Mechanistic density functional studies of the metal catalyst

通过计算机化学计算，我们可以对Kohlenwasserstoffen催化转化的C-C-和C-H-结合机理进行初步的研究，并将其应用于Zyklopentan衍生物的选择性环化和双功能金属催化剂的合成。这种反应是由Rohöl zu Kohlenwasserstoffen的芳香成分的Umwandlung所引起的。理论上的初步研究表明，催化剂的金属化功能取决于环的形状，因此，金属化元件的作用直接影响到催化剂的燃烧。金属（Ru，Pd，Cu）的催化活性韦尔登，并使C-C-Spaltung反应的能量增加。金属的电子结构对艺术的影响和对带有变压器的铜合金的焊接的影响将是不可忽视的。Das Verständnis für Änderungen derartiger Eigenschaften wird die zukünftige Entwicklung effektiver Katalysatoren unterstützen. Die Rechnungen韦尔登mit zwei Dichtefunktionalverfahren durchgeführt：für Nanoclustermodelle mit dem parallelen Programms PARAGAUSS，das in der Arbeitsgruppe eines der Antragsteller entwurde wurde，sowie für periodische Schichtmodelle mit dem VASP.此外，还将对复杂的建模策略进行结构和能量优化分析。

Mit computerchemischen Untersuchungen wird das grundsätzliche Verständnis für Mechanismen der C-C- und C-H-Bindungsaktivierung während der katalytischen Reformierung von Kohlenwasserstoffen verbessert, insbesondere bei der selektiven Ringöffnung von Zyklopentanderivaten an bifunktionalen getragenen Metallkatalysatoren. Diese Reaktion gilt als entscheidender Schritt bei der Umwandlung von aromatischen Komponenten von Rohöl zu Kohlenwasserstoffen. Die geplanten theoretischen Untersuchungen konzentrieren sich auf die metallische Funktion des Katalysators sowie auf den Schritt der Ringöffnung, von dem angenommen wird, dass er auf der Metallkomponente ohne direkte Beteiligung des Trägers abläuft. Metalle unterschiedlicher katalytischer Aktivität (Ru, Pd, Cu) werden anhand energetisch bevorzugter berechneter Reaktionspfade für die C-C-Spaltung verglichen. Der Einfluss der elektronischen Struktur des Metalls auf Art und Stärke der Wechselwirkung mit Zwischenstufen der transformierten Kohlenwasserstoffe wird ermittelt. Das Verständnis für Änderungen derartiger Eigenschaften wird die zukünftige Entwicklung effektiverer Katalysatoren unterstützen. Die Rechnungen werden mit zwei Dichtefunktionalverfahren durchgeführt: für Nanoclustermodelle mit dem parallelen Programms PARAGAUSS, das in der Arbeitsgruppe eines der Antragsteller entwickelt wurde, sowie für periodische Schichtmodelle mit dem Programm VASP. Durch Einsatz dieser beiden komplementären Modellierungsstrategien wird eine umfassende Analyse von Struktur- und Energieaspekten möglich.