短パルス状テラヘルツ電磁波を用いた磁性体におけるスピン制御

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昨年度から続いてオルソフェライトDyFeO_3が示す、abrupt型スピン再配列転移のテラヘルツ時間領域分光による観測を行った。この物質はErFeO_3と異なり、比較的弱い外部静磁場(0.1テスラ程度)により再配列温度が数ケルビン変動することに着目し、磁場印加時の磁気共鳴周波数の変化を調査した。その結果0.1テスラの磁場で最大13GHzという大規模なシフトを示すことが判明した。これは外部磁場が鉄スピンに直接作用することで生じる周波数シフトに比べて5倍程度大きく、希土類Dyスピンを介した磁場の増幅と捉えることが可能である。次に、可視ポンプ光による電子励起がテラヘルツ波で励起したスピン歳差運動へどのような影響を与えるかを調査する目的でポンププローブ分光を行った。その結果、可視光励起による鉄スピンの異方性の高速な変化が、テラヘルツ誘起スピン歳差運動の周波数変化として観測可能であることが確認できた。最後に高強度テラヘルツ波による超高速スピンダイナミクスを観測した。約200kV/cm程度のテラヘルツ磁場によって励起したコヒーレントなスピン歳差運動を可視プローブ光のファラデー回転を用いて検出した。まずErFeO_3においてこれまでに報告された例のない磁気共鳴モードの微細な分裂を発見した。この分裂機構の理論的な解明は現在進行中であるが、鉄スピンペアに働くジャロシンスキー・守谷相互作用程度の有効磁場による分裂と同程度の分裂であることが分かっている。その他にも、スピン歳差運動の非線形・非調和的な振る舞いと考えられる特徴的な応答を複数確認することができ、これらはテラヘルツ磁場による強励起効果の可能性がある。これらの振る舞いに関してはより強いテラヘルツ波を使用した実験等、今後の進展が期待できる。