原子分解能その場観察によるアラゴナイト形成メカニズムの解明

1、2年目に得られた観察結果を踏まえ、1. マグネシウムイオン(Mg^<2+>)と合成ポリペプチド、それぞれカルサイト表面近傍の水和にどのような影響を与えるか、2. 水和構造の変化によってカルサイトの成長速度に変化が及ぶか、つまり、水和構造の変化がアラゴナイト形成に関与するか、という点に着目し、最終年度は下記の実験を実施した。1. FM-AFMによるカルサイト表面近傍の水和構造の原子レベルその場観察 : Mg^<2+>と合成ポリペプチドを単独で添加した成長溶液中での水和構造を周波数変調方式原子間力顕微鏡(FM-AFM)を用いて原子レベルその場観察し、1,2年目に得られた水和イメージングの結果と比較した。2. PSIによるカルサイトの成長速度測定 : 位相シフト干渉計(PSI)を用いてMg^<2+>や合成ポリペプチドを添加した溶液中でのカルサイトの成長速度を測定し、成長速度に対する添加物効果を定量的に評価した。本研究で明らかになったことは、以下の通り。(1)合成ポリペプチドはカルサイトの水和構造に対して単独では影響を及ぼさない。(2)Mg^<2+>と合成ポリペプチドの複合効果によって水和が強固になる。(3)水和構造の形成によって、固液界面の界面張力が緩和される。(4)(3)の効果により、核形成が促進される。(5)水和は界面張力に影響するが、カルサイト表面へのイオンの取り込みに対しては影響を及ぼさない可能性が示唆された。本研究は、水和構造の原子レベルイメージング、成長速度の精密測定という手法を組み合わせ、水和構造がカルサイトの成長に与える影響を初めて実証した。界面張力は多形の形成を左右するパラメータであることから、本研究の結果は、Mg^<2+>や有機分子が水和構造を変化させることで結晶‐溶液界面の界面張力を制御し、アラゴナイトの形成を促進している可能性を示すものである。

1、2年目に得られた観察結果を踏まえ、1. マグネシウムイオン(Mg^<2+>)と合成ポリペプチド、それぞれカルサイト表面近傍の水和にどのような影響を与えるか、2. 水和構造の変化によってカルサイトの成長速度に変化が及ぶか、つまり、水和構造の変化がアラゴナイト形成に関与するか、という点に着目し、最終年度は下記の実験を実施した。1. FM-AFMによるカルサイト表面近傍の水和構造の原子レベルその場観察 : Mg^<2+>と合成ポリペプチドを単独で添加した成長溶液中での水和構造を周波数変調方式原子間力顕微鏡(FM-AFM)を用いて原子レベルその場観察し、1,2年目に得られた水和イメージングの結果と比較した。2. PSIによるカルサイトの成長速度測定 : 位相シフト干渉計(PSI)を用いてMg^<2+>や合成ポリペプチドを添加した溶液中でのカルサイトの成長速度を測定し、成長速度に対する添加物効果を定量的に評価した。本研究で明らかになったことは、以下の通り。(1)合成ポリペプチドはカルサイトの水和構造に対して単独では影響を及ぼさない。(2)Mg^<2+>と合成ポリペプチドの複合効果によって水和が強固になる。(3)水和構造の形成によって、固液界面の界面張力が緩和される。(4)(3)の効果により、核形成が促進される。(5)水和は界面張力に影響するが、カルサイト表面へのイオンの取り込みに対しては影響を及ぼさない可能性が示唆された。本研究は、水和構造の原子レベルイメージング、成長速度の精密測定という手法を組み合わせ、水和構造がカルサイトの成長に与える影響を初めて実証した。界面張力は多形の形成を左右するパラメータであることから、本研究の結果は、Mg^<2+>や有機分子が水和構造を変化させることで結晶‐溶液界面の界面張力を制御し、アラゴナイトの形成を促進している可能性を示すものである。