酸素の4電子還元反応を加速する錯体フレームワークの創出
酸素の4電子還元反応を加速する錯体フレームワークの創出
批准号:
14F04033
负责人:
北川 進
金额:
$1.47万
依托单位:
依托单位国家:
日本
项目类别:
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份:
2014
资助国家:
日本
项目状态:
已结题
起止时间:
2014-04-25 至 2017-03-31
中文摘要
酸素還元反応(以後ORR)は燃料電池や空気電池の電極触媒反応として重要なターゲットである。本研究では金属錯体骨格およびそれらから焼成を経て得られるカーボン材料を用い、高性能ORR触媒およびORR反応機構解明を目的としている。前年度で得られた様々な金属イオンを複数、錯体骨格中に内包できる固相合成法を用い、特にORRに重要と言われるCo2+, Fe2+の金属イオンに絞り、各種ヘテロ金属錯体骨格の合成を進めた。その中で錯体結晶を任意の比で混合したときに均一な固溶体の形成機構を明らかとしたため、様々な錯体骨格の例を含め、系統的に把握することができた。この知見は結晶構造が定義された錯体骨格においてどの程度の金属イオンまで導入できるかを包括的に理解する上で重要な知見である。続いてこの成果を基に、各種錯体骨格および得られるカーボン試料のORR特性を評価したところ、Fe2+およびアゾール系配位子からなる錯体結晶を焼成した多孔性カーボン試料が高いORR特性を有することを見出した。LCV測定からは一般的に用いられる10重量%白金(カーボン担持)と遜色ない特性を出すことを確認した。またその際には得られたカーボンに更に窒素雰囲気処理を施し、窒素リッチな構造とすることが鍵であることを確認した。ORR特性は錯体骨格中の窒素、金属(特にFe2+イオン)の含有量に大きく起因するため、前年度までに見出した錯体骨格の金属固溶化手法でさらなる特性高性能化が期待できる。本研究成果では貴金属触媒に代わる高いORR特性を有する材料を錯体骨格という金属含有率や構造情報の高い自由度を有する系で見いだせることを示した。
英文摘要
酸素還元反応(以後ORR)は燃料電池や空気電池の電極触媒反応として重要なターゲットである。本研究では金属錯体骨格およびそれらから焼成を経て得られるカーボン材料を用い、高性能ORR触媒およびORR反応機構解明を目的としている。前年度で得られた様々な金属イオンを複数、錯体骨格中に内包できる固相合成法を用い、特にORRに重要と言われるCo2+, Fe2+の金属イオンに絞り、各種ヘテロ金属錯体骨格の合成を進めた。その中で錯体結晶を任意の比で混合したときに均一な固溶体の形成機構を明らかとしたため、様々な錯体骨格の例を含め、系統的に把握することができた。この知見は結晶構造が定義された錯体骨格においてどの程度の金属イオンまで導入できるかを包括的に理解する上で重要な知見である。続いてこの成果を基に、各種錯体骨格および得られるカーボン試料のORR特性を評価したところ、Fe2+およびアゾール系配位子からなる錯体結晶を焼成した多孔性カーボン試料が高いORR特性を有することを見出した。LCV測定からは一般的に用いられる10重量%白金(カーボン担持)と遜色ない特性を出すことを確認した。またその際には得られたカーボンに更に窒素雰囲気処理を施し、窒素リッチな構造とすることが鍵であることを確認した。ORR特性は錯体骨格中の窒素、金属(特にFe2+イオン)の含有量に大きく起因するため、前年度までに見出した錯体骨格の金属固溶化手法でさらなる特性高性能化が期待できる。本研究成果では貴金属触媒に代わる高いORR特性を有する材料を錯体骨格という金属含有率や構造情報の高い自由度を有する系で見いだせることを示した。
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会议论文
Reversible transformation from amorphous to crystalline state in porous coordination polymer
多孔配位聚合物从非晶态到晶态的可逆转变
DOI:
--
发表时间:
2015
期刊:
影响因子:
--
作者:
[Tamas Panda, Satoshi Horike, Keisuke Hagi, Naoki Ogiwara, Kentaro Kadota, Tomoya Itakura, Masahiko Tsujimoto, Susumu Kitagawa, Tamas Panda]
通讯作者:
Tamas Panda
DOI:
10.1002/anie.201612587
发表时间:
2017-02-20
期刊:
ANGEWANDTE CHEMIE-INTERNATIONAL EDITION
影响因子:
16.6
作者:
[Panda, Tamas, Horike, Satoshi, Kitagawa, Susumu]
通讯作者:
Kitagawa, Susumu
熱力学・速度論的な相乗効果による多孔性配位高分子ハイブリッド系酸素分離システム
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批准号:24KF0052
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项目类别:Grant-in-Aid for JSPS Fellows
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资助金额:$1.28万
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财政年份:2024
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负责人:北川 進
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依托单位:
Development of porous materials that enable the effective utilization of environmental carbon dioxide
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批准号:22KF0224
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项目类别:Grant-in-Aid for JSPS Fellows
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资助金额:$1.41万
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财政年份:2023
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负责人:北川 進
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依托单位:
Creation of Stimuli-Responsive Properties of Flexible HOFs
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批准号:22KF0191
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项目类别:Grant-in-Aid for JSPS Fellows
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资助金额:$1.47万
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财政年份:2023
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负责人:北川 進
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依托单位:
Chemistry of Synergistic Interface Space for Trace Detection/Separation/Conversion of Toxic and Harmful Substances
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批准号:22H05005
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项目类别:Grant-in-Aid for Scientific Research (S)
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资助金额:$124.22万
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财政年份:2022
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负责人:北川 進
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依托单位:
刺激応答性を有するのフレキシブル水素結合有機構造体の創成
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批准号:21F21339
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项目类别:Grant-in-Aid for JSPS Fellows
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资助金额:$1.41万
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财政年份:2021
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负责人:北川 進
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依托单位:
Exploration of Smart Flexible PCPs/MOFs with local dynamics for gas selectivity and conversion
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批准号:21F20340
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项目类别:Grant-in-Aid for JSPS Fellows
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资助金额:$1.47万
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财政年份:2021
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负责人:北川 進
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依托单位:
Chemistry of MOF based Thin Layer Materials for Synergistic Purification
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批准号:20F20074
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项目类别:Grant-in-Aid for JSPS Fellows
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资助金额:$1.22万
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财政年份:2020
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负责人:北川 進
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依托单位:
Chemistry of Adaptable Space
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批准号:18H05262
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项目类别:Grant-in-Aid for Scientific Research (S)
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资助金额:$124.38万
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财政年份:2018
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负责人:北川 進
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依托单位:
空間融合による機能化学の新機軸
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批准号:18H03928
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项目类别:Grant-in-Aid for Scientific Research (A)
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资助金额:$28.54万
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财政年份:2018
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负责人:北川 進
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依托单位:
Development of Room Temperature-Operative Chemiresistive Sensors by MOF-on-MOF Multilay er Thin Films
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批准号:18F18334
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项目类别:Grant-in-Aid for JSPS Fellows
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资助金额:$1.41万
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财政年份:2018
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负责人:北川 進
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依托单位:
脱水素型C-C結合反応を用いたイオン伝導性有機構造体の合成
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批准号:17F17044
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项目类别:Grant-in-Aid for JSPS Fellows
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资助金额:$1.47万
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财政年份:2017
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负责人:北川 進
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依托单位:
物理刺激に応答してゲスト分子放出を制御可能な多重機能型多孔性金属錯体の創製
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批准号:16F16037
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项目类别:Grant-in-Aid for JSPS Fellows
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资助金额:$1.54万
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财政年份:2016
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负责人:北川 進
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依托单位:
外部刺激・環境に応答する結晶性イオン輸送体の設計と機能
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批准号:15F15037
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项目类别:Grant-in-Aid for JSPS Fellows
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资助金额:$1.54万
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财政年份:2015
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负责人:北川 進
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依托单位:
多孔性配位高分子のマクロ構造制御による固体触媒の創成
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批准号:14F04034
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项目类别:Grant-in-Aid for JSPS Fellows
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资助金额:$1.47万
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财政年份:2014
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负责人:北川 進
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依托单位:
生体活性分子の選択的補足を指向したインプリント型多孔性配位高分子の創製
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批准号:14F04339
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项目类别:Grant-in-Aid for JSPS Fellows
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资助金额:$1.47万
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财政年份:2014
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负责人:北川 進
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依托单位:
多孔性配位高分子の作るナノ空間中での超不安定ケイ素種の新しい化学
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批准号:13F03032
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项目类别:Grant-in-Aid for JSPS Fellows
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资助金额:$1.47万
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财政年份:2013
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负责人:北川 進
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依托单位:
ソフトな蛍光性ポーラス結晶を用いた高選択的ガス吸着と機構解明
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批准号:13F03335
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项目类别:Grant-in-Aid for JSPS Fellows
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资助金额:$1.47万
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财政年份:2013
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负责人:北川 進
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依托单位:
分子センサー・細胞操作へ向けた多孔性ハイブリッド材料の創製
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批准号:12F02040
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项目类别:Grant-in-Aid for JSPS Fellows
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资助金额:$1.47万
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财政年份:2012
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负责人:北川 進
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依托单位:
光刺激誘起ゲスト吸着機能を有する光応答性多孔性配位高分子
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批准号:12F02037
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项目类别:Grant-in-Aid for JSPS Fellows
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资助金额:$1.47万
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财政年份:2012
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负责人:北川 進
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依托单位:
触媒を指向した機能的修飾多孔性配位高分子の創製
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批准号:11F01340
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项目类别:Grant-in-Aid for JSPS Fellows
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资助金额:$1.02万
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财政年份:2011
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负责人:北川 進
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依托单位:
海外基金