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高輝度放射光並びに中性子プローブによる金属イオンのゲル液二相分配ダイナミクス解明

使用高强度同步辐射和中子探针阐明凝胶液体中金属离子的两相分配动力学

基本信息

批准号：
14J00202
负责人：
中瀬正彦
金额：
$ 2.83万
依托单位：
Japan Atomic Energy Agency
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2014
资助国家：
日本
起止时间：
2014-04-25 至 2017-03-31
项目状态：
已结题

项目摘要

f元素認識用の有機配位子の合成スキームを整備し,一連のランタノイド(Ln(III))との単結晶を合成し,Ｘ線構造解析により元素間距離や結合角といった錯体構造を取得した．併せて各種配位子とLn(III)の酸乖離定数や錯形成定数を求め, 錯体構造と配位強さの相関を取得した．放射光EXAFS法でも一連のLn(III)と各種配位子との溶液中の錯体構造を取得し, 単結晶構造でフィッティングを行い構造を考察した．非対称な構造のN,Oハイブリッドドナー配位子は特定のLn(III)との錯形成定数が極大値を持ち, 配位子の基本骨格の選定が重要であることを明らかにした．最終年度は配位子搭載型ゲルサンプル(例えば感温性N-イソプロピルアクリルアミド(NIPA)など)にEu(III)やNd(III)を吸着させ, 何点かの温度で保持しながらSPring-8 BL11XUで放射光EXAFS計測を行った．その結果,硝酸Nd(III)水溶液, 硝酸Eu(III)水溶液や配位子を含まないNIPAゲルでは動径構造関数は温度上昇による熱振動増大により水和水のO等に由来する第一ピークが鈍化したが錯体構造の変化は見られなかった．配位子を搭載したNIPAゲル中では温度変化による膨潤収縮状態変化により若干近距離にシフトした．これはゲル中で錯体構造(水和水数や結合距離など)が溶液中と若干異なり, ゲルを用いた錯形成“場”の制御による錯体構造変化の可能性を示している．ゲル中では幾つかの構造の錯体が混在している可能性もあり更に実験条件を変化させてEXAFS法による錯体構造を取得し, 詳細なフィッティングによって溶液とゲル中の錯形成挙動の変化を明らかにする必要がある．初年度から始めた有機合成に時間がかかり錯形成挙動, 吸着挙動, 錯体構造とゲルの化工物性との相関は十分に検討できなかったため, 今後の検討課題である．

F element to meet with the organic ligand のの synthetic スキームを servicing し, for のランタノイド (Ln (III)) との単 crystallization synthesis しを, X-ray structural analysis により Angle of the distance between the element や combining といった misprinted tectonic を obtain した. Various ligand and せてと Ln (III) の acid stays constant や fault formation constant をめ, misprinted strong tectonic と coordination さの phase masato を obtain した. Ray method of EXAFS でも for の Ln (III) と various ligand との solution の misprinted tectonic をし, 単 crystal structure でフィッティングを line い tectonic を investigation した. Not said seaborne な tectonic の N, O ハイブリッドドナー ligand は specific の Ln (III) との wrong destiny が formed theenormous numerical をち to have, the ligand の basic bone のが selected important であることを Ming らかにした. Final year は ligand carrying type ゲルサンプル (example えば feeling warm N - イソプロピルアクリルアミド (NIPA) など) に Eu (III) や Nd (III) を sorption させ, what point かの temperature でしながら SPring - 8 BL11XU で ray EXAFS measuring line をった. その results, Nd (III) in aqueous nitric acid, nitric acid Eu (III) aqueous solution や ligand contains をまない NIPA ゲルでは tectonic dynamic diameter masato number は temperature rise による thermal vibration raised large によりに origin, such as water and water の O する first ピークが passivation したがの misprinted structure - the は see られなかった. The distribution position を is equipped with several close-range にシフトたた of <s:1> たNIPAゲ, で temperature change による expansion and contraction state change によ <s:1>. In これはゲルで misprinted structure (water and water for や combined with distance など) several different なが solution とり, ゲルを with いた fault form the "field" の suppression による misprinted structure variations change の possibility を shown している. In ゲルでは several つかの tectonic の misprinted が mixed している possibility もあり more に be を験 conditions - the させて EXAFS method によるしを misprinted structure, detailed なフィッティングによって solution とゲル挙の fault in the dynamic の variations change を Ming らかにする necessary がある. Beginning at the beginning of the annual からめにた organic synthesis time がかかり挙 dynamic fault, sorption 挙, misprinted tectonic とゲルの chemical property との phase masato は very に beg で検きなかったため, future の検 for subject である.